В «Азбуках» Толстой стремился дать в определенной системе грамматические и лексические данные, которые в последовательном порядке обучают детей письму и выразительному чтению. Построение рассказов, повестей и других художественных произведений, написанных и подобранных Толстым для «Азбуки», действительно содействовало выработке у детей правильного произношения. В рассказах и отдельных отрывках, в последовательно расположенных для изучения грамматики словах и фразах ученик мог ясно услышать и понять буквы — звуки русской речи (гласные под ударением, согласные — в положении перед гласными и сонорные). Для этой цели в текстах «Азбуки» автор использует различные приемы выделения необходимых букв-«звуков» шрифтами. Вот образец такого приема:
Была 
дна сильная, злая сбака.
на грызла всех сбак, кроме двух;
на не грызла маленько
щенка
и больш
волкдава.
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Леж
т — ниже кта, встанет — выше кня (дуга).
Идёт лесм — не треснет, идет плёсом — не плеснет (мѣсяц).
Продуманный подбор материала и его систематика были направлены также на решение весьма важной задачи, заключающейся в устранении у детей «фонетических диалектизмов», что способствовало установлению единых норм литературного произношения.
Одной из важных педагогических проблем, поставленных и разрешенных Толстым в его «Азбуках», благодаря исключительно богатым в лексическом отношении художественным произведениям была проблема обогащения словаря учащихся.
Большое методическое значение в деле обучения грамоте Толстой придавал наряду с чтением уменью «писать из головы самые простые изречения» или писать их поочередно, диктуя друг другу.
Педагогическими основами «Азбуки», а также и «Новой азбуки» Толстого являются: 1) широкий общеобразовательный материал для чтения из многочисленных областей знания (язык, устное народное творчество, как русское, так и других народов, история, этнография, география, физика, ботаника, зоология, астрономия, священная история); 2) художественная форма изложения (преподавания) всех общеобразовательных наук, оживляющая педагогический процесс и делающая его привлекательным, возбуждающим у детей большой интерес к познанию; 3) интерес и активность учеников, содействующие наилучшему усвоению и закреплению изучаемого в памяти; 4) применение активных методов обучения, входящих органически в живую ткань произведений, начиная от маленьких сюжетных рассказов и кончая научно-художественными рассуждениями (эксперимент, наблюдение и опыт, экскурсия, беседа и рассуждение). Всё это учило детей умению анализировать, синтезировать и экспериментировать, делать выводы и применять полученные знания на практике в своем быту. Такая постановка обучения содействовала широкому умственному развитию детей; 5) нравственное воспитание детей через содержание учебного материала, а также развитие у них эстетических чувств.
Решая вопрос об изучении русского языка детьми, Толстой поставил ряд важнейших дидактических проблем: исправление речи учащихся и обучение их правильному произношению, широкое использование основного словарного фонда языка, изучение грамматического строя русского языка в процессе чтения и письма.
Обучение правильному литературному произношению должно производиться путем подбора доступного, легко понимаемого и читаемого детьми текста, вначале состоящего из двубуквенных и двусложных слов.
Толстой в «Азбуке» приводит следующее двубуквенное и двусложное сочетание слов:
«Ва Ma Па Но До Ну Бу Ту Ты Мы Ти Мя Щи Тя… Туча Дура Соня Саша Тёща».
После освоения этих простых двусложных слов Толстой, учитывая, что сознательное чтение достигается путем применения при обучении коротких слов и небольших фраз, понятных близостью своего содержания, ввел целую серию таких рассказиков-предложений:
«Муха мала. Пила тупа. Мука была сыра. Дуга была туга. Катя шила шубу. У Тани было горе. Тетя шила Тане шубу…»
В своей «Азбуке» Толстой предлагал трудно произносимые звукосочетания — слоги, состоящие из 2–4 букв и включающие в свой звуковой состав системы гласных и согласных: «ба, ча, га, ма, ка, ла, ва, са, жа, на, за, да… бла, нла, мла, вла, пла, зла, лла, гла, хла… бска, взды, вдру, вкри, взмы, вста, впря».