В то же самое время А.А. Леонтьев стал сотрудником образованного при МГУ Научно-методического центра русского языка; занимался и более общими вопросами психологии и методики преподавания иностранных языков. В течение нескольких лет он возглавлял интенсивное обучение иностранным языкам в СССР в качестве председателя Научно-методического совета по интенсивному обучению иностранным языкам при АПН СССР. В 1990 году А.А. Леонтьев избран генеральным секретарем Международной ассоциации коллективного содействия изучению языков. С 1995-го – член Совета по русскому языку при Президенте Российской Федерации, а затем при Правительстве Российской Федерации.
Проблематика психолингвистики и речевого общения, пограничная между языкознанием и психологией, привела его к углублению в чисто психологические проблемы, и в 1975 году он защитил диссертацию на соискание ученой степени доктора психологических наук по теме «Психология речевого общения». В том же году А.А. Леонтьев покинул Институт языкознания и перешел во вновь образованный Институт русского языка им. А.С. Пушкина на должность заведующего кафедрой методики и психологии.
В 1986 году, вплотную занявшись проблемами преподавания иностранных языков в школе и вузе, А.А. Леонтьев переходит на должность профессора кафедры методики преподавания иностранных языков факультета иностранных языков Московского государственного педагогического института им. В.И. Ленина (ныне Московский педагогический государственный университет). С этого времени вопросы образования, которыми он занимался с начала 70-х годов, становятся для него одним из главных приоритетов. А.А. Леонтьев был членом президиума правления Педагогического общества РСФСР, руководителем секции «Массовые коммуникации в обучении и воспитании». С 1988 до 1991 года был членом Временного научно-исследовательского коллектива «Школа» (заведовал там лабораторией языкового образования), участвовал в подготовке многих документов по содержанию российского образования. С 1994 года – ректор созданного им Института языков и культур им. Л.Н. Толстого. В 1992 году А.А. Леонтьев избирается действительным членом Российской академии образования, а в 1997-м – действительным членом Академии педагогических и социальных наук. С 1997 года – научный руководитель Межрегиональной общественной организации «Школа 2000» (впоследствии – «Школа 2100»), разработки которой вплоть до недавнего времени реализовались в виде учебников, программ, методических разработок в более чем 4000 школ России.
В 1998 году А.А. Леонтьев принимает приглашение стать профессором факультета психологии МГУ, где работает вплоть до своей неожиданной скоропостижной смерти в 2004 году. Список научных работ А.А. Леонтьева включает около 900 названий, в том числе около 30 книг, причем его работы продолжают и продолжают выходить.
Взгляды А.А. Леонтьева на вопросы педагогики и педагогической психологии развивались как плоть от плоти деятельностной теории. Вместе с тем он никогда не был склонен к противопоставлению одних взглядов другим, для него важнее были моменты сходства взглядов разных авторов и направлений, особенно тех, которые разделяли общие ценности и общий взгляд на человека; он прослеживал истоки актуальных сегодня взглядов до воззрений классиков педагогической мысли.
Обращение его к педагогическим проблемам началось в 1970-е годы в контексте, во-первых, проблемы обучения иностранным языкам и русскому языку как иностранному и, во-вторых, в контексте изучения закономерностей общения, частным случаем которого выступало педагогическое общение, общение учителя с учеником. По свидетельству самого А.А. Леонтьева (1996, с. 8), само понятие «педагогическое общение» ввели одновременно и независимо друг от друга сам А.А. Леонтьев и В.А. Кан-Калик в 1976–1977 годах, а в 1979 году вышло первое издание брошюры А.А. Леонтьева «Педагогическое общение» (второе, расширенное издание: Леонтьев, 1996) и книга В.А. Кан-Калика «Основы профессионально-педагогического общения» (1979).