На кантональных выборах 1932 г. он был выдвинут кандидатом от этой партии. Только случайность — автомобильная катастрофа — помешала тогда состояться политической карьере Леви-Строса. В дальнейшем он отошел от политической деятельности, хотя интерес к политике, и тем более к работам Маркса как к эвристическому Источнику социологической мысли, сохранялся довольно долго.
Не тривиальным оказался и поворот, в начале профессионального пути, к антропологии — изучению традиций бесписьменных обществ. После выпускных, а затем кандидатских экзаменов в Сорбонне — служба в армии, позднее — преподавание в течение нескольких лет в лицее. И ему, и его жене пришлось преподавать не в Париже, а в других городах, причем ему в одних, а ей—в других, так что молодожены лишь пару дней в неделю были вместе, встречаясь у родителей Клода в Париже. Поездка в 1935 г. молодой семьи в Бразилию (осмысляемая в "Печальных тропиках" как пробуждение этнографического призвания) не была еще профессиональной экспедицией антрополога; она скорее походила на добровольную ссылку выпускника Сорбонны. Вскоре Леви- Строс был приглашен преподавать социологию в недавно созданный университет в Сан-Паулу, нуждавшийся в кадрах с европейской подготовкой.
После окончания первого учебного года супруги Леви-Строс, вместо того чтобы провести отпуск во Франции, отправились к племенам индейцев кадиувеу и бороро: так были получены первые полевые впечатления. Этнографическая коллекция — орудия охоты, утварь, предметы декоративного гончарства, украшения из перьев и другое — была показана молодым собирателем в Париже на устроенной им выставке. Благодаря интересу, вызванному выставкой, Леви-Строс получил финансовую поддержку от Музея человека и от Национального центра научных исследований для проведения этнографической экспедиции. В Бразилию он вернулся уже не как преподаватель социологии, но как полевой антрополог. Организованная на полученные деньги экспедиция к племенам намбиквара заняла более года. Одно только составление научной атрибуции собранных во время этой экспедиции экспонатов, переданных им в 1939 г. в Музей человека, потребовало года работы в Париже.
Впечатления, размышления исследователя-европейца, познающего как извне, так и изнутри нравы, обычаи и своеобразное мировосприятие аборигенов бассейна р. Амазонки, изложены в "Печальных тропиках", написанных на основе экспедиционных дневников, но спустя почти 20 лет. Книга поражает не только представленным в ней богатейшим экзотическим материалом, но и изяществом его осмысления: автор пытается воссоздать систему символического мышления, присущую конкретной бесписьменной культуре. Это научно-художественное произведение, высоко оцененное французской гуманитарной общественностью (при том, что реакция узкопрофессиональной среды была довольно сдержанной), явилось примером свободного философствования в ситуации психологического переживания фактов чужой культуры. Интересно, что, задаваясь вопросом об интеллектуальных предпосылках такого переживания, Леви-Строс дистанцируется не только от рационализма Декарта, но и от идей Бергсона о необратимости потока явлений психики. Становление структуралистского подхода к пониманию живой «первобытной» культуры он связывает в первую очередь с переосмыслением разработанных ранее Фрейдом принципов моделирования сферы бессознательного, но применительно не к отдельному человеку, а к фактам культуры.
Начало Странной войны. и вторжение гитлеровцев во Францию означало для Леви-Строса службу в армии в качестве агента для ожидавшегося британского корпуса. По увольнении из армии он в течение нескольких месяцев искал место преподавателя. В Париже для будущего академика такого места не нашлось: как было заявлено министерским чиновником правительства Виши, преподавателя с такой фамилией в Париж невозможно направить. Уже ожидалось принятие так называемых "расовых законов", и с Леви-Стросом, приступившим к работе в лицее Перпиньяна, никто из коллег, кроме преподавателя физкультуры, не желал общаться. Когда наконец он получил место профессора философии в Политехнической школе Монпелье, то вскоре был уволен на основании уже вступивших в силу "расовых законов".
Новым поворотом в судьбе Леви-Строса, давшим ему возможность не только спастись от нацизма, но и сделать еще один решающий шаг в профессиональном развитии, явилось неожиданное приглашение в США. Он был приглашен туда в соответствии с программой фонда Рокфеллера по спасению европейских интеллектуалов. Приглашение поступило благодаря вниманию, проявленному к вышедшим в то время статьям Леви-Строса — по социальной организации южноамериканских индейцев — со стороны А. Метро и других этнологов США.