Уверенно и настойчиво, с поразительной работоспособностью и оптимизмом художник продвигается к вершинам своего мастерства. В 1900–1901 годах во время первого посещения Франции берет уроки у известных художников Фернана Кормона и Пюви де Шаванна. По возвращении домой с новыми силами углубляется в изучение русской старины. Страстное увлечение археологией и историей во многом предопределяет сюжеты его картин — древняя, языческая Русь, красочные образы народного эпоса, первозданное величие еще не тронутой природной стихии… В 1903 году Рерих вместе с женой отправляется в путешествие по древнерусским городам — Владимиро-Суздальской и Московской Руси, Псковской и Тверской землям. Результат — свыше ста архитектурных этюдов, воссоздающих прекрасные облики памятников зодчества. Примерно с 1907 года начинается период деятельности художника в области театрально-декорационной живописи. Рерих обращается к произведениям Н. А. Римского-Корсакова («Снегурочка»), А. П. Бородина («Князь Игорь»), Р. Вагнера («Валькирия»), М. Метерлинка («Принцесса Мален»), Г. Ибсена («Пер Гюнт»), И. Ф. Стравинского («Весна Священная»). В 1907–1914 годах он работает над эскизами майоликовых фризов, мозаичных панно, настенных росписей для общественных и культовых зданий, в числе которых Казанский вокзал в Москве, страховое общество «Россия» в Санкт-Петербурге, Троицкий собор Почаевской лавры в Тернопольской области, храм Покрова Богородицы под Киевом, часовня Св. Анастасии во Пскове, церковь Святого Духа в Талашкине под Смоленском; также сохранились его эскизы для иконостаса фамильной церкви Каменских в Пермском Успенском женском монастыре.
В 1906 году Рерих назначается директором Школы Императорского Общества поощрения художеств — самого большого российского учебного художественного заведения. С его приходом в школе произошли значительные перемены. Среди приглашенных Рерихом преподавателей были критик С. К. Маковский, архитектор А. В. Щусев, художники Я. Ф. Ционглинский, А. А. Рылов, Н. П. Химона. Сам он возглавил класс композиции. Главную цель школы новый директор видел в воспитании художественного вкуса и поддержке творческой самобытности учащихся. По его глубокому убеждению искусство должно было как можно шире войти в повседневную жизнь. Именно поэтому двери школы были открыты не только для выходцев из знаменитых и богатых семей, но и для самых простых людей, желающих приобщиться к Прекрасному, — крестьян, рабочих, ремесленников, солдат. С 1905 по 1914 год выставки художника постоянно проводятся в Европе. Полотна Рериха увидели Прага, Париж, Берлин, Венеция, Рим, Брюссель, Вена. Их приобретают европейские музеи. В 1909 году Рерих становится академиком Российской Академии художеств, а также членом Реймсской академии во Франции.
Мировоззрение Рериха формировалось не только под влиянием русского искусства и истории. Уже с середины 1900-х годов на его литературных трудах и художественных произведениях заметно сказывается влияние Востока. Особенно же привлекает его Индия — ее древняя культура, великолепная природа, богатейшие духовные традиции. К таинственной «колыбели цивилизаций» Рериха подводили его размышления не только как историка и археолога, но и как философа. С юных лет он серьезно интересовался вопросами самовоспитания и нравственного совершенствования, поисками духовных знаний о мире и человеке. Его мысли о всеединстве, общечеловеческих духовных ценностях и особой роли России как связующего звена между Востоком и Западом были созвучны идеям таких выдающихся русских философов, как Н. А. Бердяев, П. А. Флоренский, Н. О. Лосский, В. С. Соловьев. Справедливо полагая, что основные этические законы были сформулированы еще в глубокой древности, на заре нашей цивилизации, Рерих ищет разрешения загадок бытия в первоисточниках — мифах, легендах, древнейших философских системах; вместе с женой изучает труды мыслителей Востока. Не последнюю роль в принятии решения об организации будущей экспедиции в Индию сыграла его встреча с известным русским востоковедом В. В. Голубевым, состоявшаяся в 1913 году в Париже. Тогда Рерих и недавно вернувшийся из Индии Голубев обсуждали планы совместной работы по исследованию стран Востока. Однако Первая мировая война и резкое ухудшение состояния здоровья, заставившее художника почти безвыездно жить в Карелии с весны 1917 года, помешали ему осуществить свои планы.