Весной 1839 года Гарсиа дебютировала на сцене лондонского Королевского театра в партии Дездемоны в «Отелло» Россини. Русская газета «Северная пчела» писала, что она «возбудила живейшее участие в любителях музыки», «была принята с рукоплесканиями и вызвала в продолжение вечера два раза… Сначала она, казалось, робела, и голос ее при высоких нотах дрожал; но вскоре узнали ее необыкновенные музыкальные дарования, которые делают ее достойным членом семьи Гарсиа, известной в истории музыки с XVI столетия. Правда, ее голос не мог наполнить огромной залы, но надобно знать, что певица еще очень молода: ей только семнадцать лет. В игре драматической она показала себя сестрой Малибран: она обнаружила силу, которую может иметь только истинный гений!».
7 октября 1839 года прошел дебют Гарсиа в Итальянской опере в роли Дездемоны («Отелло» Россини). Писатель Теофиль Готье приветствовал в ней «звезду первой величины, звезду о семи лучах», представительницу славной артистической династии Гарсиа. Он отметил ее вкус в одежде, столь отличной от костюмов, обычных для итальянских артистов, «одевающихся, по-видимому, в гардеробе для ученых собак». Голос артистки Готье назвал «одним из самых великолепных инструментов, какие только можно услышать».
С октября 1839 по март 1840 года Полина — главная звезда Итальянской оперы, она «в зените моды». Об этом говорит тот факт, что стоило ей заболеть, как дирекция театра предлагала вернуть публике деньги, хотя в спектакле оставались Рубини, Тамбурини и Лаблаш.
В этом сезоне она пела в «Отелло», «Золушке», «Севильском цирюльнике», «Танкреде» Россини и «Дон Жуане» Моцарта. Кроме того, в концертах Полина исполняла сочинения Палестрины, Марчелло, Глюка, Шуберта.
Как ни странно, именно успех стал для певицы источником последующих неприятностей и огорчений. Их причина в том, что именитые певицы Гризи и Персиани «не допускали Полину Гарсиа до исполнения значительных партий». И хотя громадный, холодный зал Итальянской оперы большую часть вечеров пустовал, Гризи так и не пустила молодую конкурентку. Полине ничего не оставалось, как гастролировать за границей. В середине апреля она отправилась в Испанию. А 14 октября 1843 года супруги Полина и Луи Виардо прибыли в русскую столицу.
Итальянская опера начинала свой сезон в Петербурге. Для дебюта Виардо выбрала партию Розины в «Севильском цирюльнике». Успех был полным. Особенный восторг у петербургских меломанов вызывала сцена урока пения, куда артистка неожиданно включила алябьевского «Соловья». Показательно, что спустя много лет Глинка в своих «Записках» отметил: «Виардо была превосходна».
За Розиной последовали партии Дездемоны в «Отелло» Россини, Амины в «Сомнамбуле» Беллини, Лючии в «Лючии ди Ламмермур» Доницетти, Церлины в «Дон Жуане» Моцарта и, наконец, Ромео в «Монтекки и Капулетти» Беллини. Виардо вскоре завязала тесное знакомство с лучшими представителями русской художественной интеллигенции: часто бывала в доме Виельгорских, — на долгие годы одним из ее лучших друзей стал граф Матвей Юрьевич Виельгорский. На одном из спектаклей побывал и Иван Сергеевич Тургенев, вскоре представленный приезжей знаменитости. Как писал А. Ф. Кони, «в душу Тургенева восторг вошел до самой ее глубины и остался там навсегда, повлияв на всю личную жизнь этого однолюба».
Через год русские столицы вновь встречали Виардо. Она блистала и в знакомом репертуаре и завоевала новые триумфы в «Золушке» Россини, «Доне Паскуале» Доницетти и «Норме» Беллини. В одном из писем к своей подруге и наставнице Жорж Санд Виардо писала: «Видите, с какой превосходной публикой я соприкасаюсь. Именно она и заставляет меня делать огромные успехи».
Уже в то время певица проявляла интерес к русской музыке. К алябьевскому «Соловью» прибавился фрагмент из «Ивана Сусанина», который Виардо исполняла совместно с Петровым и Рубини.
«Расцвет ее вокального мастерства приходился на сезоны 1843–1845 годов, — пишет А. С. Розанов. — В этот период партии лирико-драматические и лирико-комические занимали доминирующее положение в репертуаре артистки. Из него выделялась партия Нормы, трагичностью исполнения намечавшая новый период в оперном творчестве певицы. «Злополучный коклюш» оставил неизгладимый след на ее голосе, вызвав преждевременное его увядание. Тем не менее, кульминационными пунктами в оперной деятельности Виардо, прежде всего, надо считать ее выступления в роли Фидес в «Пророке», где ей, уже зрелой певице, удалось достичь замечательной гармонии между совершенством вокального исполнения и мудростью драматического воплощения сценического образа, «второй кульминацией» явилась партия Орфея, сыгранная Виардо с гениальной убедительностью, но менее совершенно в вокальном отношении. Менее крупными вехами, но тоже большими художественными удачами были для Виардо партии Валентины, Сафо и Альцесты. Именно подобные, полные трагического психологизма, роли, при всем многообразии ее театрального дарования, более всего соответствовали эмоциональному складу Виардо и характеру ее яркого темпераментного таланта. Именно благодаря им Виардо — певица-актриса — заняла совершенно особое положение в оперном искусстве и артистическом мире XIX века».