Принципы романтической поэтики, положенные в основу «Натальи Долгорукой», проявились в ее композиции, во многом напоминающей «Чернеца», Козлов отказывается от последовательного изложения событий; действие, после краткого лирического вступления, начинается внезапно с его вершинной точки; в рассказ вторгается эмоционально насыщенный авторский комментарий; переживания героини развертываются на фоне пейзажа, то тревожно-мрачного, то светлого и радостного. Но Козлов — мастер лирической миниатюры, и ему с большим трудом дается большая форма эпического и драматического повествования. Для раскрытия фабулы поэмы Козлов вводит диалог между священником и Долгорукой, выступающей в облике таинственной путницы, пробирающейся с младенцем на руках из Сибири в Москву. Однако фигура священника оказалась чисто условной; это, собственно говоря, персонаж от автора, ведущий рассказ о злоключениях Долгорукой, и то обстоятельство, что его собеседницей является сама Долгорукая, должно было, по замыслу автора, придать всей сцене колорит романтической интриги. Но этот прием оказался художественно неубедительным, нанесшим ущерб активному, действенному началу характера героини. Козлов, изображая Долгорукую, всячески подчеркивает ее трагическую обреченность, что приводит к эмоциональной однотонности повествования.
Вяземский в рецензии на «Чернеца» упрекал Козлова в том, что он в сцене смерти героя «не воспользовался всеми обрядами, совершаемыми у нас при погребении иноков». Как бы желая восполнить этот пробел, поэт подробно описал в четырнадцатой строфе второй части поэмы обряд пострижения Долгорукой, внеся в эту картину религиозный пафос христианского смирения и аскетизма. При всем том автор выразительно передал смятение чувств, тревогу и отчаяние Долгорукой. Во многих местах поэма насыщается стремительным движением, энергией, броскими романтическими метафорами и антитезами: «Увы! душа ее мрачней Осенних бурь и мглы ночей!», «Лишь раны сердца всё хранят Свой тайный, свой холодный яд». См. также следующие строки:
Таких примеров можно привести много. В зловещем романтическом колорите выдержана сильная сцена «встречи» Долгорукой С окровавленным призраком казненного мужа. Пушкинскими интонациями и ритмом, эмоциональной окраской пушкинского стиха проникнут эпизод прощания героини с отцовской усадьбой. В описании дома священника совершенно неожиданно вспыхивают искорки пушкинского юмора: «У зеркала часы стенные, Портрет, задернутый тафтой, Две канарейки выписные, И полотенце с бахромой Висит на вербе восковой».
Возросшее богатство языковых средств Козлова ярко проявилось в пейзажах поэмы, в которых весьма ощутительны реалистические тенденции, опять-таки возникшие под влиянием Пушкина. Таковы, например, утренний пейзаж, которым открывается вторая часть поэмы, и картина грозы, принадлежащие к лучшим образцам пейзажной лирики в поэзии двадцатых годов. Ходовые аксессуары романтического ландшафта уступают место живо подмеченной конкретной детали; природа озвучивается шагами дровосека, шелестом колосьев, которые под серпом «ложатся желтыми рядами», скрипом тяжелого воза, пением пастушьего рожка. Во второй строфе второй части поэмы Козлов нарисовал пейзаж, в котором с острым чувством динамики, цвета и звука передано предгрозовое состояние природы. Мастерски написанная картина завершается такими выразительными строками:
Высоким, торжественным строем поэтической речи, в которую искусно вкраплены архаизмы, отличаются описания Москвы («В Кремле святая тишина; В Москве да стогнах сон глубокий»). Важно, что козловские пейзажи не являются орнаментальными заставками, они соединяются по принципу эмоционального контраста или эмоционального созвучия с душевным состоянием героев.
Пока Козлов писал свою поэму, произошли события, придавшие ей исключительную злободневность и остроту. История Натальи Долгорукой повторилась при других, неизмеримо более важных исторических обстоятельствах. M. H. Волконская, Е. И. Трубецкая и другие русские женщины добровольно отправились в Сибирь вслед за своими мужьями — героями 14 декабря. В памяти современников ожил образ Долгорукой. Козлов был хорошо осведомлен через своего близкого друга Зинаиду Волконскую о всех драматических перипетиях, связанных с поездкой в Сибирь княгини M. H. Волконской, и он ясно осознавал политическую актуальность самой темы «Долгорукой».