В 1861 году для поправления здоровья Наталья Николаевна едет за границу; особые надежды возлагались на воды Швальбаха и на теплый климат Женевы и юга Франции. Казалось, что длительное пребывание в теплых краях принесло свои плоды. Лето 1862 года Наталья Николаевна проводит в Бродянах вместе с приехавшей туда дочерью — Натальей Александровной Дубельт. Несчастье «сбежавшей» от мужа Таши способствовало ухудшению здоровья Натальи Николаевны, а воспоминания о пережитом и встреча с Александриной — живой свидетельницей ее драмы — бередили душу. В это время, по всей вероятности, венским фотографом была сделана групповая фотография: на ней запечатлены хозяева Бродянского замка — Густав Фризенгоф и его жена Александра Николаевна, их друзья супруги Берени, Наталья Александровна Дубельт (Пушкина) и на переднем плане справа в светлом модном платье чрезвычайно худая и немного жалкая пятидесятилетняя Н. Н. Пушкина-Ланская. Красота ее, вызывавшая некогда восторженное преклонение, ушла безвозвратно. Наталья Николаевна не перестает думать о России, ее тянет домой, и в 1863 году семья Ланских возвращается обратно. Летом они живут в Ивановском — подмосковном имении, доставшемся старшему сыну Натальи Николаевны, Александру Александровичу Пушкину, в качестве приданого за женой, а к осени переезжают в Петербург. Съездив еще раз в Москву на крестины внука — тоже Александра Александровича (сына А. А. Пушкина) — и простудившись в дороге, Наталья Николаевна уже больше не могла победить болезнь и 26 ноября 1863 года «скончалась в Петербурге на Екатериненском канале у Казанского моста в доме Белгарда»— эта надпись сделана на обороте ее последней фотографии, относящейся к 1863 году, рукой А. П. Ланской-Араповой.
В последние годы Наталья Николаевна несколько раз снималась в мастерских различных фотографов; все ее фотографические портреты относятся ко второй половине 1850-х — началу 1860-х годов. Пожалуй, последний раз красота, когда-то так поразившая Пушкина при встрече с Наташей Гончаровой, блеснула на фотографии 1850-х годов: на гладко причесанных густых волосах — черная кружевная наколка; лицо, снятое в профиль, очень худощаво, но черты его правильны и красивы, поза обдуманна — правой рукой она подпирает подбородок, левая свободно лежит на складках платья; на шее — бусы, подчеркивающие изысканность туалета. Оригинал этого портрета, воспроизводившегося в русских изданиях, находится в Словакии.
На другой фотографии работы неизвестного фотографа, где Наталья Николаевна снялась в рост, она выглядит болезненно худой немолодой женщиной, ее лицо очень грустно.
Две последние фотографии сделаны в Ницце, в 1861 и 1863 годах. На обеих Наталья Николаевна — в пышном платье с многочисленными оборками, сшитом по моде начала 1860-х годов. Строго и спокойно смотрит на нас эта женщина — жена и вдова великого поэта.
Кроме альбома с рисунками Н. И. Фризенгоф и других художников у Натальи Николаевны было несколько альбомов с фотографиями ее родных и знакомых (1850-е — начало 1860-х годов). В одном из таких альбомов и помещена последняя фотография Натальи Николаевны: она сидит около маленького столика с раскрытой книгой на коленях. На первом листе этого альбома надпись рукою А. П. Араповой: «Альбом принадлежит Наталье Николаевне Ланской-Пушкиной и содержит фотографии лиц, одновременно бывших с ней в Ницце в 1863 г., и соседей венгерцев по имению сестры ее Александры Николаевны Фризенгоф».
Похоронена Наталья Николаевна в Петербурге, в Александро-Невской лавре.
Из личных вещей Н. Н. Пушкиной, кроме упоминавшегося кольца с бирюзой, подаренного ей поэтом, и деревянной лакированной шкатулки для письменных принадлежностей, сохранился хрустальный флакончик для духов и металлический ажурный держатель для букета — porte-bouquet — безделушка, напоминающая о раутах и балах, на которых блистала Наталья Николаевна Пушкина. Обе вещи стоят теперь на туалете в спальне последней квартиры А. С. Пушкина.
В 1961 году праправнук Пушкина Г. М. Воронцов-Вельяминов передал в Пушкинский дом личную печатку своей прабабушки — ею она запечатывала письма; на печатке — первые буквы ее имени и фамилии: «N. Р.». Эта вещь в настоящее время лежит на полочке изящного дамского бюро, стоящего также в спальне музея-квартиры поэта на Мойке, 12.
У потомков Пушкина хранился и коралловый браслет Натальи Николаевны; он составлен из резных сегментов, представляющих бога плодородия с ветвями винограда, спускающимися с его головы, рогов изобилия, поддерживаемых нимфами, и цветка, соединяющего браслет воедино. Эту красивую вещь, олицетворяющую по своей символике семейное счастье и плодородие, подарил своей невестке Сергей Львович Пушкин. После смерти Натальи Николаевны браслет находился у ее старшей дочери — М. А. Пушкиной-Гартунг, которая передала его затем своей племяннице — Анне Александровне Пушкиной. Впоследствии браслет перешел к правнучке Пушкиной Наталье Сергеевне Шепелевой; ныне он хранится во Всесоюзном музее А. С. Пушкина.
Старшая дочь Пушкина была названа Марией в честь своей прабабки — Марии Алексеевны Ганнибал. Через две недели после рождения дочери Марии Пушкин шутливо писал княгине В. Ф. Вяземской: «Представьте себе, что жена моя имела неловкость разрешиться маленькой литографией с моей особы. Я в отчаяньи, несмотря на все мое самомнение». В раннем детстве Маша доставляла много хлопот родителям. Отправив на лето в 1834 году жену с двухлетней дочерью и годовалым сыном в Москву (а затем в калужское имение), к матери Натальи Николаевны и ее сестрам, поэт не переставал беспокоиться о семье. «…Что Машка? — пишет он в Москву, в дом Гончаровых, — чай, куда рада, что может вволю воевать». В одном из последующих писем он просит теток «Машку не баловать, т. е. не слушаться ее слез и крику, а то мне не будет от нее покоя…», «Целую Машку и заочно смеюсь ее затеям», — пишет он тогда же в другом письме.
Ольга Сергеевна Павлищева считала своего брата «нежным отцом» и, конечно, не ошибалась в своем мнении.
Самые ранние портреты детей Пушкина находятся в уже упоминавшемся не раз альбоме Н. Н. Пушкиной, хранящемся в собрании Всесоюзного музея А. С. Пушкина. Н. И. Фризенгоф зарисовала их всех вместе сидящими за обеденным столом в Михайловском 10 августа 1841 года. В центре группы — спокойная, серьезная и сосредоточенная девятилетняя Маша, справа от нее — самая младшая, Таша, и Александр, годом моложе старшей сестры, слева — шестилетний Гриша.
В этом же альбоме находится и другой портрет старшей дочери Пушкина — работы Томаса Райта, относящийся к 1844 году; двенадцатилетняя девочка изображена на нем в профиль, с задорно вздернутым носиком и двумя длинными косичками, на ней ярко-розовое платье.
Получив хорошее домашнее воспитание, Мария Александровна появилась в свете, удивляя окружающих не столько красотою в общепринятом значении этого слова, сколько своеобразным изяществом, оригинальным сочетанием черт отца и матери. В 1852 году Мария Пушкина, так же как и ее младшая сестра, была нарисована Николаем Ланским; рисунок предназначался для уезжающей из России Александры Николаевны Гончаровой-Фризенгоф. Этот скромный, «домашний» портрет двадцатилетней М. А. Пушкиной находится в альбоме А. Н. Фризенгоф (Словацкий национальный музей в Братиславе).