После Цейлона Александра направилась в Индию, где посетила Мадурай, затем решила задержаться на некоторое время в Бенаресе. Здесь она познакомилась со многими садху и приступила к изучению философии Веданты. Позднее она вспоминала, что один из садху, Свами Башка-рананда, распознал ее тягу к идеалу саньясина (полного отречения от мирского) и поднес ей в знак этого ритуальный шарф. Но первое путешествие было прервано, когда иссякли деньги.
После возвращения Александры во Францию ее жизнь радикально изменяется. В этот период все ее внимание поглощает изучение музыки и совершенствование вокального мастерства. Санскрит и философские штудии отступают на второй план. Ее родители, обанкротившись, не в состоянии уже содержать дочь, а поскольку о замужестве не может быть и речи, то Александре остается только как-то самостоятельно зарабатывать себе на хлеб.
Она страстно любила музыку, была привлекательна и обладала превосходным сопрано. Музыку она изучала в академиях Брюсселя и Парижа, став профессиональной оперной певицей. Эти подробности ее жизни раскрылись только после ее смерти; при жизни она хранила их в глубочайшей тайне. Поскольку Александра избегала безнравственного образа жизни оперной богемы, то только благодаря своему голосу могла заключать контракты с оперными менеджерами, которые всегда отсылали ее куда-нибудь на провинциальную сцену или за границу. Она провела два года в Ханое (тогда – французской колонии), где стала местной оперной звездой. И все же временами она возвращалась к изучению санскрита.
В 1900 г. Александра переехала в Тунис, где встретила Филиппа Неэля, железнодорожного инженера. Они поженились в 1904 г. Годом раньше Александра окончательно оставила карьеру певицы и посвятила себя журналистике. Спустя пять недель после замужества она поехала в Париж, где хотела всецело предаться своему новому увлечению. Так началась многолетняя переписка между супругами, которая не прерывалась вплоть до смерти Филиппа в 1940 г. и полностью заменила им семейную жизнь. В 1911 г. Александра с благословения Филиппа и при его финансовой поддержке направилась в краткую, "не более чем на полтора года", поездку по Азии. Поездка продлилась четырнадцать лет.
Чета Неэль явно не могла жить мирно бок о бок. Однако они чувствовали друг к другу огромную привязанность. Александра была счастлива, только когда погружалась в свои штудии восточной философии. И хотя Филипп был типичным джентльменом своего времени и потому ни в малейшей мере не разделял интеллектуальных увлечений своей жены, он, тем не менее, спокойно принимал их и поддерживал жену в ее странствиях и приключениях. Александра была глубоко признательна мужу за такое отношение и регулярно писала ему пространные письма. Во время своих путешествий она всецело погружалась в окружающую обстановку, природу, быт аборигенов. И хотя она обладала удивительной способностью жить в Тибете и Индии точно так же, как местные жители, что-то постоянно побуждало Александру излагать свои переживания и накопленный опыт западным стилем. И любовь к своему мужу, и его способность воспринимать жену издалека, путем переписки, в которой встречались неожиданные описания – зачастую возмутительные, иногда комические – ситуаций, в которых она оказывалась, – оба фактора превратили Филиппа в ее верного слушателя. И все же Александра опускала ряд подробностей, которые ей казались чересчур эзотерическими для него или могли его шокировать или обеспокоить. Свои более научные сообщения она накапливала для будущих книг и для журналов, например "Меркюр де Франс", в котором регулярно печаталась. Александре трудно было найти свое место в среде востоковедов-профессионалов того времени.
"Я хочу показать то, чему была очевидцем, то, что я знаю об азиатских учениях из личного опыта как единственного способа, которым знание передается среди азиатов. Это ни в малейшей мере не напоминает то, что утверждают наши ученые, интересы которых не идут дальше грамматических корней и исторических дат и которые не имеют ни малейшего представления об обсуждаемых ими теориях".
"Найдя очень удобное и красивое место для бивуака, я не стала убеждать спутников остановиться здесь: они слышали, что в этих местах появился тигр-людоед, и поспешили искать местечко подальше. Сама же я расположилась здесь под большим деревом и сразу погрузилась в самадхи. Моя медитация была внезапно прервана тяжелой поступью тигра. Оказывается, я выбрала его любимое место отдыха и еды".
А. Давид-Неэль
Достигнув ИНДИИ, Александра прежде всего направилась в Мадрас. После краткого пребывания в Теософическом обществе она переехала в Калькутту. В Калимпонге, весной 1912 г., она познакомилась с махараджей Сиккима, и он, потрясенный ее знаниями и интересом к буддизму, организовал для нее аудиенцию у XIII далай-ламы, который уже готовился к возвращению в освобожденную Лхасу. В ходе сорокапятиминутной беседы Александра рассказала далай-ламе, что тибетский буддизм едва известен на Западе и потому практически непонимаем. Далай-лама согласился ответить на ее вопросы письменно и прикомандировал к ней ламу Кази Давасандупа в качестве учителя тибетского языка.