Просвещенная императрица, одной из главных забот которой было распространение образования на всей территории Российской империи, особое внимание обратила на Казанскую гимназию, впоследствии послужившую основой для создания в городе университета. Символично, что именно в эту гимназию в 1798 г. император Павел I передал богатое книжное собрание и кабинет минералов Григория Александровича Потемкина. 29 мая 1767 г. «пред полуднем в начале 12-го часа» Екатерина II принимала учителей Казанской гимназии, те, вероятно, просили ее увеличить ассигнования, о чем последовал указ уже 3 сентября того же года. В следующие дни императрица побывала на суконной фабрике Дряблова, в Казанской семинарии; особо ей были представлены живущие в Казани старой и новой слободы «абызы татары и их жены». Екатерине II преподнесли подарки, в том числе «богатый женский убор и два ковра».
Из Казани она писала и к своему постоянному корреспонденту, выдающемуся французскому мыслителю Вольтеру, размышляя над трудностями создания законов, учитывающих интересы всех народов, населявших Российскую империю: «Вот я и в Азии. Мне хотелось видеть ее своими глазами. В здешнем городе есть до двадцати различных народов, которые не похожи друг на друга, а между тем им надобно сделать платье, которое годилось бы для них всех». При всей приятности путешествия Екатерина II не прекращала своей работы по составлению знаменитого «Наказа», и посещение Казанского края способствовало пониманию стоящих перед ней задач управления страной и создания единой законодательной системы. «Эта империя, — писала она к Н.И. Панину из Казани 31 мая 1767 г., — совсем особенная, и только здесь можно видеть, что значит огромное предприятие относительно наших законов, и как нынешнее законодательство мало сообразно с состоянием империи вообще».
Императрица не спешила покидать город, где ей было «весьма хорошо, и истинно как дома». Вечером 29 мая она посетила загородный дом преосвященного Венеамина в пяти верстах от Казани, где ее встретило все знатное духовенство, а «по обеим сторонам внутри двора стояли учащиеся в школах малолетние татары, мордва, чуваши, черемисы и вотяки, которые пели “Царю небесный” и держали в руках зеленые ветви». Несколько малолетних школьников говорили «вновь сочиненныя в виршах речи» на родных языках. Столы для Екатерины II и сопровождавших ее персон были накрыты «десертом», кофе, виноградными винами и фруктами. В последний день пребывания в Казани императрица посетила загородный дом губернатора, куда для прощального торжества были приглашены знатные особы «обоего пола». У крыльца ее встречал радушный хозяин со своей семьей и всеми гостями. Для увеселения «собраны были татары, чуваши, мордва, черемисы и вотяки с женами, которыя плясали, каждая порознь, при том играла их татарская музыка с припевами». Затем начался маскарад, но императрица не надела маскарадного платья и весь вечер «забавлялась» игрой в карты. После ужина был устроен великолепный фейерверк, и всем присутствующим, по традиции, раздавали специально подготовленные книжки с его описанием. Причем, как свидетельствует «Камер-фурьерский журнал», во все дни пребывания императрицы в Казани, с 26 мая по 1 июня, перед домом, где она остановилась, «вечером за полночь… построен был щит и украшен живописными картинами и зажжены внутри плошки», а в городе дома были иллюминированы.
1 июня 1767 г. Екатерина II отправилась из Казани в дальнейшее путешествие, отъезд монаршей особы из города проходил не менее торжественно, чем встреча: карета императрицы «окружаема была бегущим гражданством так, что с нуждою и карете идти было возможно, и все восклицали “ура”, и в городе производилась пушечная пальба и колокольный звон, а на пристани по обеим сторонам стояли дворяне и купечество». На следующий день эскадра стала на якорь у города Болгары, где сохранились руины древнего Болгарского городища — домонгольского поселения волжских булгар X — начала XI столетия, и Екатерина II на шлюпках переправилась на специально построенную к ее приезду пристань. После молебна в Вознесенском монастыре Екатерина II осмотрела «каменного строения, которое еще в давнейших годах строено было». О своих впечатлениях она сразу же сообщила в письме к Н.И. Панину: «Вчерашний день мы ездили на берег смотреть развалины старинного, Тамерланом построенного, города Болгары и нашли действительно остатки больших, но не весьма хороших строений, два турецких минарета весьма высокие, и все, что тут ни осталось, построено из плиты очень хорошей; татары же великое почтение имеют к сему месту и ездят Богу молиться в сии развалины». С возмущением она писала своему корреспонденту, что по указанию казанского архиерея Луки в годы правления императрицы Елизаветы Петровны многие древние сооружения были сломаны или перестроены, «хотя Петра I указ есть, чтобы не вредить и не ломать сию древность».