Вся жизнь старца была посвящена служению иночеству. От поступления в обитель и до приема им в купножитие о. Виссариона, старец, опытно пройдя путь иноческого делания, в последующее время до самой своей кончины уже служил иночеству как опытный старец-вождь. Заслуга его великая в том, что он своим примером и примером своего братства обновил те древние устои иноческой жизни, на которых она процветала и с забвением которых она падала все ниже и ниже. Эти устои — молитва Иисусова и весь чин молитвенного подвига, духовное, аскетическое просвещение, общежитие и старческое руководство новоначальных с откровением помыслов. На этих основах и создано было преп. Паисием его братство в несколько сот человек. Этим братством он, сам подавая пример, и руководил в течение долгих лет, и сумел воспитать сонм таких подвижников, которые глубоко усвоили его дух и после его смерти явились обновителями монашества по всей России.
Но этим подвигом еще не исчерпывается великая заслуга старца. Он нес и другой великий подвиг, подвиг создания на русском языке аскетической литературы, т.е. самого источника монашеского просвещения. Правда, и до о. Паисия были переводы некоторых аскетических творений древних отцов монашества, но эти переводы уже стали редки; они были случайны, а главное — были забыты в практической жизни. Много труда, сил, здоровья, времени и средств положил на это о. Паисий, для этого выучившись древнегреческому языку. Время жизни на св. Горе было временем преимущественно собирания рукописей, а жизнь в Молдавии была временем переводов и приложения к жизни учения святых отцов. Из переводов старца и составились настольные книги каждого инока: «Добротолюбие», «Лествица» и «Поучения преп. Исаака Сирина». Старец своими переводами и применением отеческого аскетического учения к жизни обновил самое русское монашество. Подвиг перевода отеческих книг он, как и подвиг личного руководства жизнию монахов, нес до самой своей кончины. Когда уже изнемог от старости, то трудился сидя на постельке, весь обложенный книгами, и ночною порой, при свете свечи, писал и писал, несмотря на то, что все его пролежни были в ранах. За несколько дней до смерти он все еще перечитывал и исправлял переводы.
Будучи вождем иночества, Преп. Паисий, когда мог, служил и мирским людям. Вознесение — храмовый праздник Нямецкой Лавры. Издавна на этот праздник было громадное стечение народа не только из Молдавии и Валахии, но и из славянских земель. И старец всех богомольцев приветливо принимал; благодарил за труд посещения обители и каждому, оказывая радушие и гостеприимство, служил, чем мог. В эти четыре дня двери его кельи были открыты и днем, и ночью.
При жизни старец пользовался уже большой славой в Православной России как среди высших слоев общества, так и среди простого народа. Митрополит С.-Петербургский Гавриил находился с ним в переписке и издал «Добротолюбие». Архиепископ Амвросий Екатеринославский, местоблюститель Валахской митрополии, когда был с князем Потемкиным в Яссах, нарочито на четыре дня приезжал в Нямецкую Лавру и там провел время в беседах со старцем, которого за службой в его обители возвел в сан архимандрита (в 1790 г.). Слава старца среди простого народа влекла в его обитель сотни людей. Но эта слава святого старца не только не надмевала, но еще более смиряла.
Исполнив свое великое призвание и достигнув глубокой старости, старец приблизился к кончине, пред которой был болен четыре дня. В последнее воскресенье он собрался с силами и пришел к Божественной Литургии, за которой и приобщился Св. Христовых Таин. Ему прислуживали его преданнейшие ученики Гонорий и Мартирий, а пред смертью он призвал к себе духовников братства: Софрония — словенского языка, и Сильвестра — молдавского; через них он преподал последнее благословение братии и, еще раз причастившись Св. Христовых Таин тихо почил 15 ноября 1794 г.
Оплаканный всюду, он был погребен в Нямецкой обители, и его гроб стал народной святыней всех славян.