30 мая 1960 года, после кончины митрополита Брюссельского и Бельгийского Александра (Немиловского; + 1960), епископ Василий был назначен Указом Святейшего Патриарха Алексия и Священного Синода на Брюссельскую кафедру. В том же году епископ Василий посетил Москву, где 21 июля, в праздник в честь Казанской иконы Божией Матери, был возведен в сан архиепископа. Брюссельская епархия — небольшая по числу верующих и храмов. За время управления ею архиепископ Василий открыл три новых храма: два в Брюсселе и один при фламандском ските в Первейзе, около Диксмюде. Службы в брюссельских храмах совершаются на французском, а в Первейзе — на фламандском языке. В 1985 году Владыка Василий имел удовлетворение узреть официальное признание бельгийскими властями Православного вероисповедания, наряду с римо–католическим (с представителями иерархии которого он поддерживал дружественные отношения) и другими.
Уделяя много сил архипастырским обязанностям, Владыка Василий не оставлял научную деятельность, главным плодом которой явилось начатое им еще в Оксфорде критическое комментированное издание «Огласительных слов» преподобного Симеона Нового Богослова в патристической серии Sources Chretiennes. За этот ценный для богословской науки труд (над которым он работал почти пятнадцать лет, исследуя многочисленные рукописи), Совет Ленинградской Духовной Академии удостоил его ученой степени доктора богословия. В результате этих многолетних трудов архиепископ Василий написал также большое исследование «Преподобный Симеон Новый Богослов. Жизнь, духовность, учение», изданное на русском языке в Париже в 1980 году. Французский перевод «Dans la lumiere du Christ» («Во свете Христа») был издан в том же году Шевтонским монастырем. Греческий перевод «Меса сто фос ту Христу» («Во свете Христа») вышел в Фессалониках в 1983 году. В настоящее время подготавливается к изданию в США английский перевод.
Архиепископ Василий участвовал в составе делегаций Московского Патриархата в трех Всеправославных Совещаниях на острове Родос (1961–1964) и на 4–м совещании (1968) в Шамбези (Швейцария). Решением Священного Синода от 5 августа 1965 года архиепископ Василий был назначен членом Межправославной Комиссии по диалогу с Англиканской Церковью от Русской Православной Церкви. Англиканская сторона высоко ценила вклад в развитие диалога Владыки Василия, обладавшего даром сочетания умеренности в выступлениях с бескомпромиссностью православных воззрений.
Будучи глубоко преданным Русской Церкви, Владыка Василий скорбел о ее состоянии подневольности в отношении к советскому государству. Его голос был одним из немногих, прозвучавших во время заседаний Московского Собора в мае 1971 года, когда он выступил в пользу тайного голосования при избрании будущего Московского Патриарха. Одним из важных деяний Собора, кроме избрания Патриарха, архиепископ Василий считал Деяние об отмене клятв Московского Собора 1656 года и Большого Московского Собора 1667 года, наложенных на старые обряды и на придерживающихся их. После он присутствовал на интронизации Святейшего Патриарха Пимена в Богоявленском патриаршем соборе.
7 сентября 1985 года Владыка Василий снова приехал на Родину. Промыслу Божию было угодно, чтобы он в последний раз принял участие в торжествах по случаю тезоименитства Святейшего Патриарха Пимена в Богоявленском патриаршем соборе 9 сентября. 15 сентября, в Неделю 150–ю по Пятидесятнице, архиепископ Василий совместно с митрополитом Ленинградским и Новгородским Антонием совершил последнюю свою Божественную литургию в Спасо–Преображенском соборе в Ленинграде — в том самом храме, где 85 лет назад над ним совершено было Таинство Святого Крещения. После литургии он почувствовал себя плохо. Врачи определили инсульт. Незадолго до кончины был прочитан канон на исход души. На рассвете 22 сентября 1985 года он мирно почил о Господе.
В Спасо–Преображенском соборе была отслужена первая панихида. Началось уставное чтение Евангелия.
23 сентября вечером был совершен парастас. По благословению Святейшего Патриарха Пимена, заупокойную литургию и отпевание монашеским чином во вторник 24 сентября 1985 года совершили митрополиты Ленинградский и Новгородский Антоний, Минский и Белорусский Филарет и Ростовский и Новочеркасский Владимир в сослужении клириков ленинградских храмов.