После большого пожара в Турку в 1827 году, уничтожившего город почти полностью, университет был переведен в Хельсинки. Осенью 1828 года Лённрот начал в университете изучать медицину. В 1832 году он защитил диссертацию на тему о магических способах врачевания у финнов и получил степень доктора медицины.
В 1831 году было создано Финское литературное общество, сыгравшее важную роль в собирании и издании народной поэзии, а также в становлении новой литературы. Лённрот был центральной фигурой
Общества: первый его секретарь, в 1854 — 1863 годах он возглавлял Общество, а затем оставался его почетным председателем до конца жизни. Среди первых публикаций ФЛО, поднявших его авторитет как на родине, так и за ее пределами, были «Калевала» и «Кантелетар» — результаты неустанного труда Лённрота.
Во второе путешествие собиратель отправился весной 1831 года, с намерением побывать в Беломорской Карелии, но поездка была прервана из-за необходимости срочно вернуться для борьбы со вспыхнувшей эпидемией холеры. Лишь во время третьего путешествия в 1832 году Лённроту удалось достичь старой государственной границы и побывать в нескольких приграничных деревнях. В Аконлахти он нашел превосходного рунопевца Соаву Трохкимайнена (Савву Никутьева), руны которого, по утверждению исследователя «Калевалы» и «Кантелетар» Вяйнё Кауконена, явились безусловной предпосылкой для создания «Калевалы».
В 1833 году Лённрот был назначен окружным врачом уезда Каяни, который граничил с Вокнаволокской волостью, куда собиратель давно стремился. Несмотря на то, что должность врача в такой редконаселенной местности, какой была северо-восточная Финляндия, не была особо обременительной, так как крестьяне редко обращались к медицинской помощи из-за отсутствия сносных дорог и благодаря вековым народным способам лечения, сочетать работу врача и собирателя фольклора было нелегко. Правда, медицинское управление часто предоставляло Лённроту освобождение от служебных обязанностей, чтобы дать ему возможность совершать длительные поездки за песнями, но его постоянно мучила совесть, что из-за увлечения филологией, которая и была его настоящим призванием, он часто вынужден пренебрегать своим прямым долгом. Однако филология не могла прокормить Лённрота, должность же окружного врача обеспечивала его материально и давала возможность заниматься любимым делом на благо всего народа.
Четвертая экспедиция 1833 года в карельские рунопевческие деревни имела решающее значение для рождения «Калевалы». В Бойнице Лённрот записывал руны от замечательного певца Онтрея Малийена, в репертуаре которого были все основные сюжеты, составляющие ядро «Калевалы». В этой же деревне собиратель встретился с известным в округе певцом и заклинателем Воассила Киелевяйненом. Это был глубокий старец и рун уже почти не помнил. Но он рассказал о героях эпоса много нового для Лённрота, расположив подвиги Вяйнямёйнена в определенной последовательности. Вернувшись из поездки, Лённрот начал готовить эпическую поэму о Вяйнямёйнене, композицию которой построил по наметкам Киелевяйнена. До этого он уже подготовил рукописи «Лемминкяйнен» и «Свадебные песни», намереваясь опубликовать их отдельно. Но в результате встреч с рунопевцами у Лённрота родилась мысль о возможности более широкого соединения сюжетов в единый эпос. К началу 1834 года он подготовил рукопись под названием «Собрание рун о Вяйнямёйнене», куда включил и ранее подготовленные циклы, и отправил ее в ФЛО для напечатания. Тем не менее в апреле этого же года он отправился в свою пятую экспедицию с целью сбора дополнительного материала, чтобы составить «собрание, которое соответствовало бы половине Гомера», как он писал в письме другу, врачу Каяндеру.
Пятая поездка была короткой, но одной из самых значительных. Лённрот дошел до Ухты (ныне поселок Калевала), где усердно записывал руны и песни. На обратном пути он завернул в Латваярви, где жил известный рунопевец Архиппа, о котором собиратель уже раньше слыхал. Встреча Лённрота с самым выдающимся из всех известных рунопевцев Архиппой Перттуненом произошла 25 апреля 1834 года. Старый карел произвел на собирателя сильное впечатление своими превосходными песнями и рассказом о рунопевческом искусстве своего отца, от которого он перенял лучшие руны. За два с лишним дня Лённрот записал от него более 4000 стихов: около 20 эпических сюжетов, в том числе цикл о Сампо; 13 заклинаний большого объема, среди них прекрасные стихи о рождении железа и рождении огня; несколько лирических песен. Конечно, Лённрот не успел исчерпать репертуар Архиппы. Если бы ему не надо было спешить из-за распутицы, он, без сомнения, записал бы больше. Сюжеты рун, которые спел Архиппа, сами по себе не были новыми, ранее неизвестными. Новым было характерное для этого рунопевца соединение сюжетов и отдельных эпизодов в единые циклы и проявленная при этом самобытность, отличавшая талантливых певцов-поэтов из народа от простых хранителей рун и передатчиков однажды усвоенного. Архиппа Перттунен был тонким стилистом: он прекрасно владел такими поэтическими приемами, как аллитерация и параллелизм, умело строил диалог. Стих его музыкален и энергичен, без пустых повторов и метрических изъянов. Учитывая то, что весь поэтический материал хранился и шлифовался только в памяти, можно сказать, что Архиппа Перттунен обладал исключительным поэтическим даром.