В начале 1912 года срок ссылки закончился. Григорий вернулся в родной Юрьев, где вскоре был вновь арестован. Через несколько недель его освободили, однако было ясно, что надзор полиции за молодым революционером будет плотным. Поняв, что продолжение революционной работы на родине сопряжено с почти непреодолимыми трудностями и не желая вести жизнь законопослушного обывателя, Семенов решил, по примеру братьев, эмигрировать во Францию. Братья, инженеры-электротехники, помогли с работой, и с 1912 по 1915 год Жорж, как теперь, на французский лад, стал себя именовать Григорий, работал электромонтёром в Марселе и Ницце, бывая в России лишь наездами. В 1915 году он окончательно порвал с анархистами и перешёл в партию социалистов-революционеров, в которой состоял с 1912 по 1921 год, в том числе в 1919 — декабре 1920-го был членом меньшинства ПСР (возглавляемая Вольским группа «Народ», по ряду позиций поддерживавшая большевиков и в 1919 году, во время наступления Деникина, мобилизовавшая своих членов в Красную Армию, но выступавшая против «красного террора»).
Первая мировая война заставила Жоржа вернуться в Россию, где он почти сразу был призван в армию. Служил в Прибалтике в электротехническом запасном батальоне, инструктором по обслуживанию станций высокого напряжения. Февральскую революцию унтер-офицер Семёнов встретил в Риге и сразу же стал одним из организаторов Совета солдатских депутатов расположенной здесь 12-й армии и товарищем председателя исполкома местного Совета. Оказавшись в Петрограде в качестве солдатского делегата I Всероссийского совещания Советов, Семёнов встретил там давнего товарища по ссылке Авеля Енукидзе, который свёл его с другими видными большевиками, в том числе и с Николаем Николаевичем Крестинским. 26-летний эсер сразу стал своим среди бывших конспираторов, ринувшихся из подполья и эмиграции в бурлящий котёл революции. Уже в апреле 1917 года Семёнов стал членом бюро исполнительного комитета Петросовета и руководителем его ключевой — фронтовой коллегии. С июня по октябрь он избирается делегатом I и II съездов Советов и Демократического совещания, работает во фракциях партии эсеров в Ромнах и Яссах, куда он назначен комиссаром 9-й армии, комиссаром 3-го конного корпуса и помощником комиссара Румынского фронта.
Товарищ Семенова по партии Виктор Шкловский вспоминал: «Это человек небольшого роста, в гимнастёрке и шароварах, но как-то в них не вношенный, со лбом довольно покатым, с очками на небольшом носу, и рост небольшой. Говорит дискантом и рассудительно. Внушает своим дискантом. Верхняя губа коротка. Тупой и пригодный для политики человек. Говорить не умеет. Например, увидит тебя с женщиной и спрашивает: Это ваша любимая женщина? Как-то не по-живому, вроде канцелярского: „имеющая быть посланной бумага“…». Шкловский также назвал Семенова «человеком без ремесла», «не умеющим работать». Впрочем, его нельзя считать беспристрастным. Во время написания мемуаров у него были серьезные основания не любить Семенова (чуть ниже станет ясно, за что). Тупых в российской политике тогда попросту не водилось — им не было места среди умных и предприимчивых политиков, активно состязавшихся между собой. Там, где соревнуются таланты, посредственность не имеет ни малейшего шанса проявить себя. Другое дело, что в сравнении с прочими деятелями революционного правительства Семёнов мог выглядеть недостаточно опытным, но опыт приобретается в борьбе, а для него с победой большевистской революции время нелегальной борьбы отнюдь не закончилось.
В то время Семёнов совершил несколько поступков, принёсших ему уважение и авторитет в глазах товарищей по партии эсеров. Спасение Александра Фёдоровича Керенского в октябре 1917 года в Гатчине от разбушевавшихся красных моряков, активная защита Учредительного собрания, а затем непримиримая позиция по отношению к большевикам — всё это показывало, что по основным позициям Семенов не расходится с партией. А настроены эсеры были решительно. Руководитель ПСР Абрам Гоц сказал тогда: «Если Смольные самодержцы посягнут и на Учредительное собрание… партия с. — р. вспомнит о своей старой испытанной тактике». Большевики Учредительное собрание разогнали, и эсеры в самом деле всерьёз стали вспоминать боевое прошлое. Не обошлось без в этом деле и без Семёнова.
После октября 1917 года он становится членом ЦК ПСР. Когда, 10 июня 1918 года, во время нелегального собрания на Николаевской улице, петроградские чекисты арестовали десять членов военной комиссии эсеровского ЦК и её руководителя Р. Р. Леппера (при обыске были обнаружены поддельные документы, оружие, бланки и печати, в том числе чекистские), он стал руководителем Петроградской военной организации и военной комиссии при ЦК. «Постепенно я приходил к выводу, что террор по отношению к советскому правительству допустим и целесообразен. Я был убеждён, что коммунисты захватили власть насильственно, правят против воли народа; я был убеждён, что они губят дело революции, объективно являются врагами революции, поэтому я считал, что все способы борьбы против них допустимы. Думал, что террористические акты на вождей советской власти подорвут советское правительство, ускорят переворот» — рассказывал Семёнов позднее.
В мае 1918 года при ЦК партии социалистов-революционеров был организован Центральный боевой отряд, насчитывавший 15 человек. Целью его создания было физическое уничтожение верхушки РКП(б). Отряд поручили возглавить тому, кто проявил инициативу по его созданию — Семёнову. Первую акцию боевики осуществили в Петрограде 20 июня 1918 года. Машина, в которой ехал член Президиума ВЦИК, комиссар по делам печати Петросовета В. Володарский, внезапно остановилась на Шлиссельбургском тракте якобы от нехватки бензина. Когда Володарский, его жена Н. А. Богословская и сотрудница Петросовета Е. Я. Зорина вышли из машины, ожидавший за углом террорист открыл огонь. Пуля попала Володарскому в спину. Ранение было смертельным.
Удачное дело вдохновило эсеров на главную акцию, целью которой должен был стать Ленин. Боевики Центрального боевого отряда эсеров тщательно отслеживали маршруты передвижения председателя Совнаркома. Лёгких подходов, к вождю, (как сумели подобраться к Володарскому, испольщзуя его личного шофера) — на сей раз не было. Однако, используя тот факт, что охрана вождей революции была организована на редкость безалаберно, можно было выбрать удобный момент, когда Ильич сам подставится под пулю. Удобней всего было напасть на него после какого-либо выступления. Покушение состоялось 30 августа 1918 года, после выступления Ленина перед рабочими завода Михельсона в Москве, когда он возвращался к своей машине. Согласно официальной версии, эсерка Каплан, женщина мирной и неприметной внешности, сумела приблизиться к вождю и ранила его выстрелами из браунинга. Фанни Каплан тут же схватили рабочие, однако дело было сделано. А жертвовать собой во имя дела эсеровским боевикам было не
привыкать (Каплан Фейга Хаимовна (Фанни Ефимовна, Дора) родилась в 1890 году в семье сельского учителя. В 1906 году была ранена во время подготовки теракта против киевского генерал-губернатора, арестована. С группой других анархистов приговорена к пожизненной каторге. После Февральской революции 1917 года находилась на партийной работе в Крыму. В 1918 году приехала в Москву и вступила в боевую организацию. Каплан с Семеновым познакомил член Военной комиссии эсеровского ЦК в Москве Иосиф Дашевский. Задержана сразу после покушения на В. И. Ленина 30 августа 1918 года, расстреляна 3 сентября 1918 года.).
После покушения началась подлинная охота за террористами. 22 октября 1918 года сотрудники Военного контроля РВС Республики, так называлась тогда военная контрразведка, за принадлежность к боевой организации задержали и Семенов. Явных улик против него не было, арест носил случайный характер, но основания опасаться самого худшего у известного боевика имелись — время было такое, что могли шлепнуть и без всяких улик. По дороге в караульное помещение он выхватил револьвер и сумел ранить двух конвоиров-красноармейцев, но бежать Семенову не удалось.