Лесков в рассказе «Однодум» назвал Ланского «надменной фигурой», зато при нем местное общество «впервые познакомилось с настоящим барским обществом и выучилось проводить время, как прилично образованному дворянству». Однако в воспоминаниях писателя Н. П. Колюпанова Ланской характеризуется как «честный, умный и энергичный администратор», при котором «открыта была вольная продажа с судов, на съестные припасы установлена такса, а богоугодные заведения Приказа общественного призрения… приведены были в блестящий порядок».
Ввиду эпидемии холеры с 3 сентября по 11 ноября 1830 года между Костромской и Ярославской губерниями было прекращено свободное сообщение и выставлено полицейское оцепление. За это время в Костромской губернии заболело 430 и умерло 125 человек. Наиболее тяжелая обстановка сложилась в Костроме, где насчитывалось 251 заболевших и 51 умерших и где помощь больным была организована в лазарете, в духовной семинарии и в частных домах. После ликвидации эпидемии 20 декабря 1830 года костромское дворянство и чиновничество дали торжественный обед в честь губернатора и поднесли ему письменное отношение с изъявлением признательности за успешную борьбу с распространением болезни.
Оставив о себе благоприятные впечатления, открыв Галичское (1830) и Кологривское (1832) приходские училища, губернский попечительный о тюрьмах комитет (1831) и получив орден Святой Анны I степени и чин тайного советника (06.12.1831), 27 ноября 1832 года Ланской был назначен Владимирским гражданским губернатором и свою деятельность на новом месте также начал с запроса сведений о чиновниках и кадровых перестановок. Известно, что во Владимире он получил высочайшие благоволения за успешное взыскание недоимок за 1833 и 1834 годов, а в июле 1833 года после опустошительного пожара в Коврове по его просьбе из государственного казначейства была выделена беспроцентная ссуда в 30 тысяч рублей.
18 декабря 1834 года С. С. Ланской был назначен присутствующим 3-го отделения 5-го департамента, 11 апреля 1839 года — присутствующим 1-го отделения 5-го департамента, а 15 ноября 1840 года — присутствующим 4-го департамента Сената. В 1834 году, кроме того, был избран почетным членом Московского общества испытателей природы, в 1837 году — членом Санкт-Петербургского Английского собрания, в 1839 году — почетным опекуном и управляющим Гатчинским воспитательным домом, а в 1842 года — членом Общества попечительства о тюрьмах. В 1844 году Ланской был назначен управляющим столичной сохранной казной и сберегательной кассой при казне, в следующем году — членом Главного совета женских учебных заведений и отмечен новыми наградами — орденами Белого Орла (15.04.1841) и Святого Александра Невского (01.07.1845). 1 января 1850 года Ланской стал членом Государственного Совета по департаменту гражданских и духовных дел, через год — в честь 50-летия государственной службы — пожалован чином действительного тайного советника (01.01.1851) и затем орденами Святого Владимира I степени (01.01.1853) и Святого Андрея Первозванного (26.08.1856).
С воцарением Александра II Ланской достиг вершины своей карьеры. Его административный опыт, умение подбирать кадры, склонность к законодательным инициативам и исполнительность были востребованы на ключевом посту в правительстве — министра внутренних дел (20.08.1855), и свою министерскую деятельность он начал, как уже неоднократно бывало, с кадровых перестановок, пригласив в министерство П. И. Мельникова, А. И. Левшина и Н. А. Милютина. Престарелый министр доверился своим помощникам, вследствие чего о нем бытовало мнение как о человеке «без твердой воли», однако подготовка крестьянской реформы потребовала от него твердости.
15 июля 1858 года он возглавил Особую комиссию по рассмотрению проектов крестьянской реформы, присланных губернскими комитетами, выступал за освобождение крестьян при условии выкупа ими своих усадеб и, по свидетельству сенатора Я. А. Соловьева, «от основных своих убеждений никогда не отступал». Его твердость к тому же подкреплялась поддержкой великого князя Константина Николаевича и великой княгини Елены Павловны, однако состояние здоровья вынудили его 23 апреля 1861 года подать в отставку (при увольнении он был пожалован графским титулом и чином обер-камергера).