В 1845 году в петербургском журнале «Маяк современного просвещения и образованности» начали печататься его первые письма с Афона, и они обратили на себя внимание публики. После этого отец Сергий занялся вплотную литературными трудами с целью посвятить их исключительно на пользу приютившей его обители святого Пантелеимона. Вся братия дивилась неутомимости, трудолюбию и деятельности отца Сергия. Присутствуя неопустительно при всех продолжительных монастырских богослужениях, он как будто не чувствовал усталости, пренебрегал необходимым отдыхом и находил время вести обширную переписку с братьями и друзьями в России, писать и переводить с греческого различные статьи о чудесах и замечательных событиях на Афоне.
Желая привести в порядок и подготовить к печати особую книжку своих писем о Святой Горе Афон, отец Сергий в 1847 году отправился в Россию. Он посетил Москву и Санкт-Петербург, и везде его встречали как знаменитого уже писателя. Его писательская слава особенно умножилась после появления его книги об Афоне «Письма святогорца». Множество знатных особ, желая познакомиться с ним, приглашали его к себе или приезжали к нему сами. Его везде принимали особенно ласково и милостиво. Всеобщая любовь к отцу Сергию очень помогала ему собрать в Москве и Петербурге довольно значительную финансовую помощь для Руссика, которая была чрезвычайно важна для возрождающейся обители.
В марте 1851 года отец Сергий вернулся на Афон, где вся братия монастыря торжественно встретила любимого и уважаемого собрата, возвратившегося домой после четырехлетней разлуки.
По желанию и просьбе отца Сергия, душа и сердце которого стремились к более уединенной жизни, по решению собора старцев, для него была специально построена особая келлия с небольшой в ней церковью на месте, которое избрал сам отец Сергий еще до отъезда своего в Россию. С помощью благотворителя Козьмы Беляева, пожертвовавшего для этого достаточную сумму, келлия за самое непродолжительное время была отстроена и церковь при ней освящена во имя святых бессребреников Космы и Дамиана.
Поселившись в Космодемьянской келлии, отец Сергий всецело предался аскетическим подвигам и литературным занятиям. Всего за три года он, благодаря своей огромной трудоспособности, стал автором следующих книг:
1) «Путеводитель по Святой Афонской Горе и указатель ее святынь и прочих достопримечательностей с 31 видом монастырей, скитов и картою Афона». Эта книга была напечатана в 1854 году в Санкт-Петербурге;
2) «Афонский патерик, или Жизнеописания святых, на Святой Афонской Горе просиявших». Эту книгу он оставил незаконченной, но впоследствии она была завершена отцом Азарием (Попцовым);
3) «Стихотворения святогорца, собранные после его смерти и посвященные любителям и благотворителям Святой Горы Афонской», которые были изданы в Санкт-Петербурге в 1862 году;
4) «Русский Пантелеимонов монастырь на Св. Афонской Горе». Этот труд был напечатан в Санкт-Петербурге в 1854 году;
5) «Акафист св. великомученику и целителю Пантелеимону». Перевод с греческого впервые был напечатан в Санкт-Петербурге в 1861 году;
6) «Описание Эсфигмено-Вознесенского монастыря»;
7) «Палестинския записки»;
8) «Русские иноки на Св. Горе Афонской с X до XIX века», где жизнеописания были доведены отцом Сергием до XVI века.
Последние три произведения вместе с другими были опубликованы в 1865 году в Санкт-Петербурге в четырехтомном издании «Собрание сочинений и писем святогорца к друзьям своим о Св. Горе Афонской, Палестине и русских святых местах».
Несмотря на разносторонние интересы, отец Сергий в первую очередь был искусным рассказчиком. Как писал епископ Порфирий (Успенский): «Сергий был поэт, а не историк и археолог. Речь у него чисто русская, приятная и инде увлекательная». [45] Именно сила его красноречия возбудила в сердцах тысяч верующих интерес к Афону. Многие, убежденные силой его слова, шли в монахи, а иные с радостью жертвовали средства афонским обителям.
Строгая подвижническая жизнь и усиленные литературные занятия сильно расстроили и без того слабое здоровье отца Сергия. За год до кончины ему было видение, что Господь скоро призовет его к себе. С тех пор он стал серьезно готовиться к смерти. В это время началась Крымская война, и отец Сергий хотел на время военных действий отправиться в Россию, но по воле Бога он не смог осуществить свой замысел. Он смирился и встретил свой смертный час в своей отшельнической келлии. Незадолго до смерти он написал: «Господи! Помяни мя во Царствии Твоем! Помяни и всех моих друзей и врагов: вси бо есмы человецы: слабость и немощи – это принадлежность нашего сердца и ума. Потому-то, Господи, всех нас прости, помилуй и спаси, яко Един Безгрешный и Непостижимо Благий и Милостивый. Аминь. Слава Богу о всем! Слава и Царице Небесной о всем».