Неудачная супружеская чета вернулась в Голландию в 1901 г. с 5-летней дочерью Марией-Луизой. Не стоит останавливаться на первых годах, проведенных в Голландии. В первое время супруги жили среди порядочных людей, которые, по-видимому, иногда вмешивались в их семейную жизнь во время особо острых скандалов. Эта семейная жизнь кончилась тем, что муж покинул ее, взяв с собой дочь. Маргарита-Гертруда, кажется, жила в нужде, ей помогали родственники. Жизнь в голландской деревне скоро ей прискучила. На 29-м году жизни она отправилась в Париж. Имея cтоль пестрое прошлое, она стала распространять красочные легенды о своей молодости; она с успехом выступала в роли исполнительницы восточных танцев, благодаря которым она стала известна во всей Европе.
Ее профессия позволяла ей приобретать связи в высших кругах Франции, Германии и других стран Европы; это способствовало дальнейшим ее успехам, и она стала зарабатывать большие деньги. Неизвестно, когда именно она стала тайным германским агентом; возможно, что это было еще до войны; на это указывает ее агентский номер «Х-21» — буквой «X» во время войны не обозначались агенты. Широкая известность вредила ей, и в конце концов даже самые высокопоставленные знакомые не смогли ее спасти от неизбежной судьбы.
Можно думать что угодно о профессии и источниках доходов этой женщины, но не приходится сомневаться в ее храбрости. Ее тридцать восьмой день рождения пришелся на 7 августа 1914 г. Когда вспыхнула война, она танцевала в Винтергартене в Берлине; говорят, там ее видели в обществе одного высокопоставленного полицейского чиновника, с которым она давно поддерживала знакомство. Она выступала публично и в других странах.
Впервые она возбудила подозрение английской и французской разведки во время своих выступлений в Мадриде в июле 1915 г., в те дни, когда англо-французское наступление во Фландрии кончилось неудачей, а итальянцы начали свои первые атаки на реке Изонцо. Высадка ее в Англии в 1916 г. произошла, по-видимому, в связи с условиями, созданными беспощадной германской подводной войной и установкой мин на главных морских путях. Вследствие этого все пароходы должны были заходить в британские гавани, где производился осмотр и давались указания о наиболее безопасных путях дальнейшего следования. По одной версии, Мата Хари должна была сойти на берег со всем своим багажом и театральным реквизитом по предложению молодого скромного морского офицера; согласно другой версии, она приехала в Англию по своей доброй воле. Как бы то ни было, она была приведена в Скотланд Ярд на допрос к сэру Бэзилю Томсону, но там она вполне успешно обманула допрашивавших ее лиц. Фелстэд, один из надежнейших авторитетов по закулисным делам шпионажа, излагает эту историю таким образом: когда Мата Хари было прямо заявлено, что она является германской шпионкой, она с обворожительной улыбкой сказала Томсону: «Мне нужно вам рассказать кое-что, но раньше попросите всех этих джентльменов выйти из комнаты». Когда они ушли, Мата Хари заявила: «Да, я действительно состою тайным агентом, но я работаю не в пользу бошей. Нет! Тысячу раз нет! Я работаю для Франции!» Говорят, что она пыталась применить подобный же трюк и в Париже, но руководители французской контрразведки вскоре заподозрили ее в том, что, узнав имя одного французского тайного агента в Бельгии, она предала его немцам, и он был расстрелян. В результате произведенного допроса английскими следственными властями она была выслана в Испанию с добрыми пожеланиями на будущее.
Большинство шпионов, пойманных во время войны, осуждалось на основании документальных данных, добытых благодаря применяемым ими способам пересылки сообщений. Безнаказанность Мата Хари во Франции в течение долгого времени объясняется ее личным влиянием в одной нейтральной стране; это дало ей возможность пользоваться дипломатической почтой нейтрального государства для пересылки своих донесений: полагали, что она переписывается со своими родственниками в Голландии, в действительности же ее письма предназначались для немецких тайных агентов. Когда ее корреспонденцию перехватили, оказалось, что ее сообщения записаны с помощью шифра, который нельзя было раскрыть. Ей всегда удавалось заметать следы. Гладко сошло даже посещение ею нового аэродрома в Вителе, построенного в 1916 г., хотя пропуск был выдан именно для того, чтобы следить за ней.