В апреле-мае 1901 года была устроена новая экскурсия к Гафнер-фьорду в целях изучения устья реки Таймыр, которое не удалось найти посланному сюда лейтенанту Коло-м цеву из-за несоответствия имеющихся карт действительному его расположению. Однако и на этот раз устье Таймыра найти не удалось.
Дальнейшие поиски Толль продолжил уже в июле, и лишь тогда они увенчались успехом — устье Таймыра было найдено.
На следующий день после возвращения Толля из экспедиции сильнейший шестибалльный ветер привел в движение всю массу льда, окружавшую «Зарю», и она вместе со льдом пришла в движение после 11-месячной зимовки.
1 сентября Толль вместе с другими участниками экспедиции высадился на берег вблизи мыса Челюскин для исследования крайней северной оконечности Азии. От мыса Челюскин экспедиция отправилась на поиски Земли Санникова. Вместе с тем Толля не оставляла мысль о месте для вторичной зимовки, поскольку часто встречавшийся лед все более затруднял плавание «Зари».
Перед ним все более возникал вопрос — уходить или ждать подходящего момента для высадки на берег? Наконец Толль принял решение идти к Земле Санникова, а если зимовка там окажется неудобной, спуститься на юг в Нерпичью губу, на остров Котельный. Однако спустя сутки обстановка изменилась и «Заря» оказалась со всех сторон окруженной льдами. Открытая вода оставалась только на юго-западе, и Толль принял окончательное решение идти на остров Котельный.
На острове Котельном Толль стал готовиться к экспедициям к Земле Санникова и на остров Беннета. Его особенно заботил вопрос того, что быстро расходовался угольный запас, а это могло отрицательно отразиться на всем ходе экспедиции.
При подготовке экспедиции к Земле Санникова сначала к острову Беннета направлялась группа во главе с лейтенантом флота Ф.А. Матисеном. В случае, если они найдут Землю Санникова, Толль предполагал лично отправиться на остров Беннета.
Матисен побывал у северных берегов островов Котельного и Фаддеевского и сообщил Толлю о том, что никаких следов Земли Санникова на горизонте не обнаружено. Это заставило Толля лично взять на себя руководство дальнейшей экспедицией к неизведанной земле и для этого самому отправиться на остров Беннета.
Вечером 5 июня 1902 года Толль вместе с астрономом Зеебертом и двумя каюрами покинули «Зарю» и отправились, прокладывая путь по сильно разрушенному льду, в неизвестность.
В своей последней инструкции лейтенанту Матисену Толль приказывал «остаток угля в 15 т использовать на отвод «Зари» в бухту Тикси к устью Лены». Однако проходили месяцы, а от Толля экипаж «Зари» не получал никаких известий.
Положение осложнилось и тем, что само судно вновь попало в окружение льдов и не могло подойти к острову Бен-нета, и никакие усилия Матисена не принесли своих результатов.
Наконец, Матисен решил вскрыть пакет, который был дан ему Толлем перед выходом в экспедицию. В нем Толль поручал ему все дальнейшее руководство личным составом, учеными в случае, если его самого не удастся снять с острова Беннета. 12 сентября «Заря» пришла в бухту Тикси, где стала на свою вечную стоянку. Через три дня пришел пароход «Лена», на который был погружен весь материал, собранный за два года экспедиции.
Вернувшиеся в Петербург участники экспедиции рассказали на заседании специальной комиссии о печальной судьбе Толля и его спутников. Встревоженные члены Академии наук стали изучать возможные пути спасения экспедиции.
Свои услуги по спасению предложил и Макаров, убеждавший членов Академии, что он в состоянии форсировать льды Арктики на ледоколе «Ермак». Однако комиссия заявила, что ледокол не подходит для выполнения такой задачи.
Многие участники экспедиции во главе с Матисеном предлагали вернуться к месту стоянки «Зари» и на простом вельботе добраться до острова Беннета.
28 апреля 1903 года участники спасательной экспедиции прибыли в бухту Тикси и, дождавшись, когда лед отойдет от берегов, 15 августа вышли в открытое море.
17 августа экспедиция высадилась на мысе Преображения и сразу же обнаружила следы экспедиции Толля. Здесь лежали и бутылки, в которых хранились записки Толля и Зееберга об увиденном на острове. Однако в них не говорилось ничего о бедствиях, постигших участников экспедиции.
По этим запискам участники спасательной экспедиции вышли к главной базе Толля. Здесь среди кучи льда и камней был обнаружен ящик, в котором находился своеобразный отчет Толля о ходе экспедиции. Единственное, из чего можно было сделать вывод о дальнейшем их маршруте, это указание на то, что Толль со своими спутниками собрался отправиться на юг. Этот отчет был датирован 26.X — 8.XI.