В Петербурге Софья Львовна развернула кипучую и многостороннюю деятельность в полную меру своих способностей. Она вела пропаганду среди молодежи и завоевала ее симпатии своей простотой и умом, покоряла убедительной речью, умением воодушевить, увлечь собственной преданностью делу.
Народоволец С. А. Иванов (в 1887 году по делу Лопатина он был приговорен к смертной казни и просидел в Шлиссельбурге 18 лет — до 1905 года) познакомился с Перовской в январе 1881 года, когда был студентом. «С самого начала, — вспоминал Иванов, — я почувствовал себя с ней легко и свободно. Это вышло как-то само собою и, конечно, по ее инициативе… Есть такие люди, обладающие редкою способностью привлекать к себе симпатии и вызывать полное доверие с первых же минут знакомства. В этих людях обыкновенно очень мало показного, бьющего на эффект. Все в них просто и естественно, но за этою простотою чувствуется какая-то особенная сила, привлекающая и подчиняющая себе других. Мне кажется, что тогда я исполнил бы все, что ни предложила мне Софья Львовна. Но она именно ничего не навязывала, не пыталась оказать какое-нибудь давление на чужую волю силою своего авторитета».
Перовская не ограничивалась революционной пропагандой среди студенчества и молодежи. Она считала, что политический переворот невозможен без широкого участия рабочих, и много сил отдавала рабочему делу. В рабочей среде Петербурга Софья Львовна пользовалась популярностью и позже — в трагические дни 1881 года среди рабочих поговаривали о попытке освободить ее. Разумеется, народоволка Перовская не выходила за рамки народнической пропаганды. Подобно другим народовольцам, она рассматривала систематический террор, как «могучее средство агитации, как наиболее действительный и выполнимый способ дезорганизовать правительство и, держа его под дамокловым мечом, принудить к действительным уступкам». «Все иные пути, — поясняла Перовская, — нам заказаны и заказаны самим правительством…»
Как видно из приведенного, работа среди пролетариев не меняла народнической идеологии революционерки.
Перовская вместе с Желябовым организовала «Рабочую газету», два номера которой вышли при ее активном участии. Она возлагала на газету большие надежды, считая, что газета поможет разрушить в народе «идею царского авторитета» и взрастить веру в собственные силы.
В обязанности Перовской — члена Исполнительного комитета «Народной воли» входила и работа в военной организации народовольцев. Она поддерживала самую тесную связь с Сухановым.
Николай Евгеньевич Суханов был замечательной личностью. Блестящий морской офицер, высокий, стройный и красивый, полный сил и энергии, он был в 1880 году прикомандирован к гвардейскому экипажу для слушания лекций в Петербургском университете. Честный, добрый и прямодушный человек, Суханов не мог долго оставаться глухим к бедствиям народа. «Я никогда бы не стал террористом, — говорил он на суде в 1882 году, — если бы самые условия русской жизни не вынудили меня к этому. Прежде всего ненормальное положение народа, доведенного тяжкими поборами до самого ужасного состояния, фактическая недоступность для него какого бы то ни было образования, бесправие слабых привело меня к той мысли, что так жить далее невозможно, что такой порядок вещей непременно должен быть изменен».
«Пробовал я бороться с злоупотреблениями, — продолжал Суханов, — но только заслужил репутацию беспокойного человека. Это уж окончательно убило во мне веру в легальный путь, господа судьи! Я чувствовал, что дышать нечем, что воздуху нет! Я стал искать выхода из такого положения, стал искать путь к борьбе и, отыскавши его, весь отдался ему».
В революционные обязанности Суханова входило налаживание пропаганды в армии. В кружке моряков, организованном им в Кронштадте, он пользовался необычайной популярностью, его искренняя и пламенная речь одушевляла и подчиняла слушателей. Но все силы своей души и талант Суханов отдавал лишь одному — организации террора. Однажды на сходке кто-то из присутствовавших спросил его, в чем заключаются права и обязанности члена «Народной воли». «Бомба — вот ваше право… Бомба — вот ваша обязанность», — бросил Суханов в ответ.
Его судили в 1882 году по «процессу 20-ти». За посягательство на жизнь императора, в частности за участие в проведении подкопа на Малой Садовой улице и изготовлении заряда для взрыва мины, за участие в изготовлении метательных снарядов, убивших Александра II, отставной лейтенант флота Николай Евгеньевич Суханов был приговорен к расстрелу. Приговор царского суда был приведен в исполнение 19 марта 1882 года в Кронштадте перед строем матросов.