После окончания университета четыре года был инженером-математиком в Институте кибернетики АН УССР. Работал над моделированием биологических систем, опубликовал статьи «Математическое моделирование систем управления уровнем сахара на вычислительной машине», «К оценке организации нейронных структур», докладывал свои работы на семинарах, научно-технических конференциях, исследовал проблемы философии и психологии игры. Интересовался литературой по структурному анализу, которым пользовался при опробовании морфологии игры, гипотезами о происхождении и истории игр, вопросами математической теории экспериментальных игр. Остается только сожалеть, что Леониду Ивановичу не дали возможности заниматься интересующими его научными проблемами. А самое печальное, что в качестве доказательства душевного заболевания были использованы именно его разносторонние (не хаотичные, а целеустремленные) научные интересы.
В «Історії хвороби Леоніда Плюща» (1976) приводятся свидетельства его друзей во время следствия: «…математик, который интересовался биологией и психологией, человек большой духовной культуры… в свои 33 года он был в расцвете творческих сил. Круг его интересов — кибернетика, математика, теория игры, социальная психология, культурология… Главное, что характеризовало его как личность — беспрестанные моральные поиски… С ним легко общались люди разнообразных характеров. Он вначале слушал, иронично уточняя, раздумывая… Убеждения Леонида Ивановича были точны и аргументированы. Это не был фанатизм, категоричность взглядов. Это был человек со здоровой психикой». В официальной характеристике указано, что «Плющ Л.И. проявил себя вдумчивым и исполнительным работником, который относился к своим обязанностям творчески. Принимал активное участие в разработке инженерно-психологической тематики и работе философского семинара. Как и в университете, продолжал оставаться комсомольским активистом. Однако наряду с этим в 1968 г. написал письмо в газету „Комсомольская правда“, как ответ на помещенную там статью о процессе над А. Гинзбургом и Ю. Галансковым». В своем письме Л. Плющ обосновал беспочвенность обвинений, а сам процесс сравнивал с методами судебной расправы 1937 г.
Леонид Иванович принял участие в основании Московской инициативной группы по защите прав человека и являлся одним из основных связующих звеньев между московскими и украинскими активистами группы защиты прав человека. Сотрудничал с «Хроникой текущих событий», занимался распространением журнала, сам писал статьи. В 1972 г. был привлечен к уголовной ответственности и обвинен по ст. 62 УК УССР в антисоветской агитации и пропаганде.
Он был арестован 15 января 1972 г. и до 29 апреля находился в киевском следственном изоляторе КГБ УССР. На допросах Л. Плющ молчал. Его сочли настолько опасным преступником, что даже не рискнули привезти в экспертное отделение больницы им. Павлова, куда доставляли на амбулаторную экспертизу убийц, бандитов, насильников и т. д., и его первая судебно-психиатрическая экспертиза была проведена в следственном изоляторе. Именно здесь в марте-апреле он был освидетельствован экспертами-психиатрами С.М. Лившицем, Н.М. Винарской и Г.А. Кравчук. Эксперты пришли к заключению, что Л. Плющ психическим заболеванием не страдает.
В дальнейшем прокурор по надзору за КГБ Малый и адвокат Плюща Крженицкий утверждали, что в материалах уголовного дела заключение данной экспертизы отсутствует.
Вскоре Л. Плюща перевели в Москву в следственный изолятор Лефортовской тюрьмы, откуда дважды направляли на амбулаторную судебно-психиатрическую экспертизу в Институт им. Сербского. Комиссия в составе Г.В. Морозова, Д.Р. Лунца и А.К. Качаева в июле 1972 г. дала заключение о том, что Плющ Л.И. страдает психическим заболеванием в форме шизофрении с вялотекущим течением, отметив, что с юношеского возраста он характеризуется паранойяльным складом личности с идеями реформаторства, неустойчивостью эмоциональной сферы, некритическим отношением к своему состоянию, является социально опасным и поэтому нуждается в направлении в специализированную психиатрическую больницу на принудительное лечение. Поскольку стационарно Леонида Ивановича не обследовали, такое заключение было дано на основании анализа материалов уголовного дела и рукописей, то есть черновиков будущих статей на темы морали, этики и социальной философии, психологии. Естественно, что черновики представляли собой отрывки — с пропусками, незаконченными выводами.
К моменту проведения третьей экспертизы в сентябре 1972 г. Леонид Иванович уже долго находился в изоляции, ничего не знал о жене, детях, друзьях, из-за чего очень переживал. Придерживаясь точки зрения, что никто никого не имеет права судить за убеждения, он не желал принимать участие ни в следственных действиях, ни в судебных заседаниях, ни в судебно-психиатрической экспертизе. Поэтому вел себя сдержанно, отвечал лаконично, мало рассказывал о себе. Экспертная комиссия под председательством А.В. Снежневского, с участием Г.В. Морозова, Д.Р. Лунца и А.К. Ануфриева подтвердила предыдущее заключение — хроническое психическое заболевание в форме шизофрении, которое характеризуется ранним началом и формированием паранойяльных нарушений с элементами фантазии, наивности суждений, с появлением идей изобретательства в области психологии. Вновь была отмечена социальная опасность этого интеллигентного и корректного человека и рекомендовано принудительное лечение в специализированной психиатрической больнице. Академик А.В. Снежневский у себя дома сказал жене Л. Плюща откровенно: «Будет ли лучше для него провести семь лет в колонии строгого режима?».
С точки зрения тогдашней психиатрической логики, Плющ на первый взгляд был «неразборчив в своих интересах»: кибернетика и психиатрия, древнеиндийская философия и структурная лингвистика, история иудаизма и теория игры в нарды. Однако это свидетельствует не о разбросанности, а о разносторонности и многогранности. У него была богатейшая библиотека. Аналитик по складу ума, математик-теоретик, Плющ руководствуется положениями математической логики. И при этом — высокая нравственность, глубокий интерес к этическим проблемам (тончайшее соблюдение этики). Он раздумывает над психологией ренегатства и социального непротивления, пассивности масс по классической формуле «моя хата с краю». Его интересовали поведение российской интеллигенции в прошлом и настоящем, истоки и причины ее моральной деградации в переходные исторические моменты. Трагично, что всего этого не поняли психиатры. Работы Л. Плюща, при всей их сложности, не носят печати книжности, абстрактного теоретизирования. Каждая — живой отклик на проблемы дня, нашей действительности. Государство в работах Л. Плюща — это не абстрактное государство, это наша страна, а психология — не теоретическая модель, а состояние души автора и его современников. Сталинизм интересует его не как историческое явление, а как психологический феномен. Можно привести множество примеров в пользу «антиэкспертизы» Леонида Плюща, доказывающих его психическую нормальность, но лучшее доказательство — его жизнь после освобождения.
В октябре 1972 г. Л.И. Плющ был возвращен в киевский следственный изолятор. В декабре следствие заканчивается, и жена Плюща впервые узнает, что Леонид Иванович является душевнобольным. В течение пяти дней, с 25 по 29 января 1973 г., продолжается заседание Киевского областного суда. В соответствии с заявлением судьи Дишеля о том, что данный процесс составляет государственную тайну, суд был закрытым, а зал заседания — пуст. Там. присутствовали лишь три члена суда, прокурор и адвокат. Ни обвиняемого, ни экспертов, ни жену и родных не вызывали. Суд постановил направить Л.И. Плюща на принудительное лечение в специализированную больницу.