19 ноября 1910 года епископ Феофан был переведен в Крым на кафедру Симферопольскую и Таврическую для самостоятельного служения в качестве епархиального архиерея.
25 июня 1912 года он был перемещен в Астрахань на кафедру епископа Астраханского и Енотаевского, а уже 8 марта 1913-го – на кафедру епископа Полтавского и Переяславского. В 1917 году возведен в сан архиепископа.
После этого в жизни Владыки начинается долгая полоса испытаний. Неоднократно в полной мере исполнилось на нем обетование Господа нашего Иисуса Христа: «Если Меня гнали, будут гнать и вас» (Ин. 15, 20).
Полтава в 1917 году оказалась местом самого активного сепаратистского движения, связанного с провозглашением автономии Украины Центральной Радой 10 июня 1917 года по ее 1-му Универсалу (итоговому документу – авт.)
Тогда архиепископ Феофан сильно пострадал за истину от захвативших власть петлюровцев. Они потребовали от полтавского архиерея отслужить торжественную панихиду по бывшему гетману Украины – изменнику Ивану Мазепе, преданному Русской Православной Церковью анафеме. На категорическое требование украинских националистов архиепископ Феофан ответил решительным отказом, за что был брошен в тюрьму. Освобожден только после того, как власти Украинской народной республики эвакуировались из Полтавы.
Как правящий архиерей Полтавской епархии, Владыка Феофан участвовал в проведении Всероссийского Поместного Собора 1917–1918 годов, а в 1919 году он вошел в состав Временного Высшего Церковного Управления на Юго-Востоке России под председательством митрополита Киевского и Галицкого Антония (Храповицкого). Вскоре большинству входивших в Управление русских иерархов пришлось эмигрировать вместе с армией Врангеля. Так архиепископ Феофан оказался в Константинополе.
В 1921 году он вместе со всем Управлением по приглашению Сербского Патриарха Димитрия переехал в Югославию и участвовал там в том же году в происходившем в Сремских Карловцах первом Соборе русских архиереев, оказавшихся за границей.
После образования Архиерейского Синода Русской Православной Церкви Заграницей, архиепископ Феофан вошел в его состав. Как один из старейших его членов порой заменял его Председателя митрополита Антония (Храповицкого).
В 1925 году архиепископ Феофан получил предложение от Священного Синода Болгарской Православной Церкви (его Председателем в 1925 году был митрополит Климент, учившийся в свое время в Санкт-Петербургской духовной академии у Владыки Феофана – авт.) переехать на жительство в Софию. Переезду архиепископа Феофана способствовал и другой его ученик – Управляющий русскими православными приходами в Болгарии, епископ Богучарский Серафим (Соболев), который в праздник Покрова Пресвятой Богородицы 1920 года в симферопольском соборе во имя святого благоверного великого князя Александра Невского был рукоположен архиепископом Феофаном и другими архиереями во епископа Лубенского, викария Полтавской епархии.
Пять лет прожил архиепископ Феофан в Болгарии, в Софии и Варне (в этот курортный город на Черном море он приезжал летом восстанавливать свое здоровье).
В апреле 1931 года он навсегда покинул радушную Болгарию и, по приглашению своих давних петербургских друзей, супругов Пороховых, переехал во Францию.
К тому времени Владыка уже более десяти лет был епископом без епархии, а после критики статьи митрополита Антония (Храповицкого) «Догмат искупления» отношения архиепископа Феофана с Архиерейским Синодом Русской Православной Церкви Заграницей стали резко ухудшаться.
Архиепископ Феофан считал, что учение Председателя Зарубежного Синода отступает от догматического учения Православной Церкви и представляет большую опасность, а отсутствие сопротивления этой ереси опаснее юрисдикционных разделений.
Учение митрополита Антония фактически отрицало значение крестных страданий Господа нашего Иисуса Христа, как центрального события искупительного подвига Богочеловека.
Владыка Феофан специально приезжал в Сремски Карловцы вместе с Управляющим русскими православными приходами в Болгарии архиепископом Серафимом (Соболевым), чтобы убедить митрополита Антония отказаться от его неправославных мыслей в «Догмате искупления».
Архиепископ Феофан также представил Зарубежному Синоду обширный доклад с критическим разбором учения митрополита Антония.