Крейцвальд всю жизнь упорно боролся за высвобождение народа из-под влияния пасторов. Этой цели служило все его литературно-публицистическое творчество, которое должно было явиться противовесом литературной стряпне пасторов и кистеров, их попыткам внушить народу слепое преклонение перед авторитетами, приниженность, покорность существующим порядкам.
В своих выступлениях в печати Крейцвальд требует освобождения школы из-под опеки церкви, требует заменить зазубривание библейских текстов изучением естественных наук. «Если хотят ввести что-то новое, надо прежде всего просветить народ тогда владычеству духовенства над ним скоро придет конец», — утверждал Крейцвальд и посвятил все свои силы созданию литературы, которая служила бы просвещению народа, расширяла его кругозор.
Путем статей, выходивших в приложениях к календарям и в других изданиях («Муравей», I — 1843, II — 1861; «Мир и кое-что из того, что в нем находится», 1848–1849 и др.), Крейцвальд распространял в народе необходимые крестьянству сельскохозяйственные и другие элементарные научные знания. На основе своего долголетнего врачебного опыта он написал и издал популярный медицинский справочник «Домашний врач» (1879). Крейцвальд перерабатывает применительно к эстонским условиям сатирические народные книги «Рейнеке-Лис» (1850) и «Простаки» (1857), направленные против феодалов-помещиков и духовенства. В условиях того времени эти произведения Крейцвальда, широко распространяемые в народе, имели большое просветительное значение.
Понимая, что наиболее необходимо народу для его культурного развития, Крейцвальд боролся за единый литературный эстонский язык и новое, народное правописание, против старого, немецкого правописания, которое не отвечало фонетике эстонского языка. Большая заслуга Крейцвальда состоит в том, что путем многочисленных полемических статей он сумел эту борьбу за единый язык и новое правописание сделать популярной среди широких народных масс и показать ее связь со всем антикрепостническим движением.
В числе наиболее значительных художественных произведений Крейцвальда необходимо отметить «Песни Вируского певца» (1865) и посвященные отображению крестьянской жизни, публиковавшиеся в календарях повести (1865–1873), в которых затрагивались различные актуальные для того времени общественные проблемы. В поэме «Война» (1854), написанной в форме народного поэтического сказа, Крейцвальд повествует о доблести русских и эстонских солдат, сражавшихся во время Крымской войны.
С борьбой против крепостничества связана также деятельность Крейцвальда по собиранию и публикации творений народной поэзии. Крейцвальда, как и Фельмана, следует считать инициатором использования богатств народного творчества для создания эстонской национальной литературы. Крейцвальд видел в народной поэзии мощное орудие идеологической борьбы, средство мобилизации сил народа на борьбу против пережитков крепостничества, против национального гнета. При помощи народной поэзии он старался пробудить в народе уверенность в своих силах, показать, что эстонцам в их старинных преданиях и песнях «дано столько же духовных богатств, сколько и другим народам… и эти богатства покрывают их крестьянское житье прямо-таки чистым золотом».
Путем своей фольклористской работы Крейцвальд опровергал утверждения прибалтийских баронов и их приспешников, которые пытались доказать, будто эстонцы неспособны к развитию и созданию собственной культуры. Народное поэтическое творчество ярко свидетельствовало о богатых возможностях, заложенных в народе, и по своему художественному уровню могло равняться с творчеством любого другого народа.
Чтобы поднять в народе дух борьбы, уверенность в своих силах, показать ему его собственное героическое прошлое, обилие его духовных сокровищ, Крейцвальд приступает к осуществлению замысла, разработанного еще вместе с Фельманом: к составлению народного эпоса «Калевипоэг».
В течение десяти с лишним лет (1850–1861) Крейцвальд творчески перерабатывает записанные им народные предания, сказки и песни и соединяет их в единое художественное целое — величественную эпическую поэму. «Калевипоэг» явился высшим достижением его творчества; в нем воплощена идея борьбы за освобождение народа от всякого гнета и порабощения, отображены исторические события в Эстонии в XIII веке. Немецкие рыцари, до появления «Калевипоэга» прославлявшиеся как «носители культуры», показаны как злейшие враги эстонского народа. Калевипоэг предстает в эпосе как подлинный народный герой, в котором сочетаются лучшие черты самоотверженного труженика и отважного борца. В нем воплощено трудолюбие, мужество и упорство, стремление к просвещению, к знаниям. Эпос заканчивается вдохновенными строками, в которых звучит горячая вера в силы народа, предсказывается его освобождение и грядущие счастливые времена.