Прежде всего он старался возбудить и укрепить в воспитанниках религиозность. Он внушал им любовь к храму и богослужению, прививал усердие к молитве, постам и другим церковным установлениям. В воскресные и праздничные дни он сам совершал богослужение, побуждая учеников участвовать в нем молитвами, чтением и пением на клиросе. При этом отец Феофан часто говорил в семинарском храме поучения об истинах веры и благочестия. Непременно присутствовал он на утренних и вечерних молитвах в семинарии, усердно молясь с юношами и тем подавая им пример.
Большое внимание обращал архимандрит Феофан на внеклассное чтение, причем советовал воспитанникам читать больше книг религиозно–нравственного содержания; впрочем, позволял читать произведения и светского содержания, но такие, которые не противоречат православно–христианскому учению.
Чтобы воспитанники в свободное от занятий время не находились в праздности, отец Феофан ввел в семинарии класс рисования и иконописи. Желающих учиться рисованию нашлось много, и для них он отвел особую комнату и сам руководил занятиями. «Имею надежду, — писал архимандрит Феофан архипастырю, — выучить несколько учеников рисованию без особых по сему хлопот. Оказалось, что есть жаркие охотники, и трое уже рисуют самоучкою, — один из высшего отделения копирует исправно. Я определил им заниматься, кроме свободных часов, форменно заниматься, под надзором сего ученика; в четверток после обеда переведем всех их (12 уч.) в отдельную комнату. Руководить буду сам, сколько рею» [126, с. 80].
Заботясь о нравственном развитии и образовании семинаристов, архимандрит Феофан не забывал и о физическом их воспитании.
Его внимание простиралось и на общие условия их жизни, он постоянно думал о здоровье своих воспитанников, об улучшении их одежды и всей окружающей обстановки. В письме к преосвященному Аркадию от 12 ноября 1855 года он писал: «Больница у нас не совсем исправна. Помещение… внизу, мрачно, тесно, воздуха чистого поддерживать почти нельзя… Предлагаю, что хорошо бы построить больницу, отдельную со всеми удобствами…» [126, с. 74]. Такое любвеобильное отеческое отношение архимандрита Феофана к воспитанникам естественно вызывало с их стороны искреннюю любовь и признательность.
Помимо семинарии, на архимандрита Феофана были возложены многие дела по епархии. Исполняя поручения в этой сфере, он должен был соприкасаться с жизнью и деятельностью приходского духовенства. В октябре 1855 года архимандрит Феофан определен членом Олонецкой духовной консистории. Наблюдение за немедленным и точным исполнением распоряжений преосвященного Аркадия и за общим ходом дел в местной консистории, частые в связи с этим беседы с секретарем консистории по делам епархии — все это отнимало немало времени у отца Феофана. Но и здесь он нашел сферы деятельности, имевшие близкое отношение к его высокой духовной настроенности и ко благу населения, — это, в первую очередь, проповедование слова Божия и выработка мер борьбы с расколом.
Проповедническая деятельность приходского духовенства Олонецкой губернии не стояла в то время на должной высоте. Желая помочь в этом деле, архимандрит Феофан составил план, который предложил на рассмотрение преосвященному Аркадию. «Можно распределить, — писал ему отец Феофан, — между священниками, способными составлять хорошие народные поучения, предметы христианского учения по частям небольшим, для составления поучений на них. Этим способом Олонецкая епархия в один или два года могла бы иметь полное собрание катехизических поучений, собственно своих. Их можно отпечатать и рассылать по храмам. Можно также изготовить собрание поучений на каждый год из чередных проповедей, выбирая из них лучшие. Тут открылись бы и способные проповедники. Думаю, что и ревность к составлению проповедей ожила бы, а то она очень слаба» [126, с. ЮЗ].
Заботясь об улучшении проповеднической деятельности приходского духовенства, отец Феофан и сам являл в этой области пример, достойный подражания. Не ограничиваясь проповедью слова Божия в семинарском храме, он выступал и в кафедральном соборе. По предложению архиепископа Аркадия архимандрит Феофан был назначен цензором проповедей Олонецкой епархии.
В этот период в епархии планировалось построение мужского монастыря. «В Данилове предполагается завести монастырь, — пишет архимандрит Феофан своему архипастырю — Не малая должна быть забота и о том, чтоб поместить туда монахов, не чуждых монашеского духа. Долгом считаю объяснить Вашему Высокопреосвященству свои на сей предмет мысли, — Сколько слышу, в Оптиной пустыни, Калужской губернии, монашество цветет. Есть там и старцы опытные; одного из таких старцев с учениками, ему преданными и им руководимыми, пересадить в Данилово. Настоятель тамошний — мудрый и ревнивый. К нему можно обратиться и, объяснив назначение Данилова монастыря, представить его опытности выбор. Между подвизавшимися там довольно и ученых (и писателей), если б в них оказалась нужда для будущего Данилова. Собирать же монахов–охотников, разночинцев, безвестных, думаю, не поведет к цели» [126, с. 103–104].