Епископ Феофан сам составил устав для женского епархиального училища с шестилетним сроком обучения и послал в Святейший Синод рапорт о возможности открытия этого училища. Синод благословил указом открыть его, однако само открытие состоялось уже после перевода епископа Феофана из Тамбова во Владимир.
Епископ Феофан заботился и о повышении образования самого духовенства. По его ходатайству перед Святейшим Синодом с 1 июля 1861 года при Тамбовской духовной семинарии стали выходить «Тамбовские епархиальные ведомости» (двумя книжками в месяц) под редакцией ректора семинарии архимандрита Геннадия и под цензурой инспектора семинарии архимандрита Сергия и протоиерея Иоанна Москвина.
Преосвященный владыка внимательно следил за епархиальным печатным органом, помещая в каждом номере его не менее двух проповедей. Одна проповедь была святоотеческая, а другая — произнесенная им самим или кем‑либо из тамбовских пастырей. Здесь же печатались изречения старцев–подвижников и нравоучительные случаи из их жизни. Для подъема пастырской и проповеднической деятельности он опубликовал известное описание жизни святителя Тихона Задонского по запискам его келейника — И. Чеботарева.
Предполагают, что не без его участия, а может быть, и лично им, были переведены с французского «Философские размышления о Божественности христианской религии» — двухтомное сочинение Огюста Николя. Французский язык он знал в совершенстве, да и стиль перевода очень уж похож на стиль епископа Феофана. Через несколько лет, в 1867 году, оба тома были изданы в Тамбове в типографии А. А. Студенецкого. Текст был полностью взят из «Тамбовских епархиальных ведомостей». Тамбовский церковный печатный орган содействовал пробуждению литературных стремлений в местном духовенстве.
Труды святителя Феофана были неустанные, заботливость о пастве и делах епархиального управления истинно отеческая; растворяемое любовью к пастве и ревностью о славе Божией архипастырское попечение его простиралось на всех и на все, подлежащее его ведению. За четыре года его пребывания в Тамбове все сроднились с ним, как со своим отцом, он пользовался всеобщей любовью.
У преосвященного Феофана было немало забот и о благоустройстве монастырей. Особенно много пришлось ему хлопотать относительно Дивеевского женского монастыря, где в то время произошли большие беспорядки. Дивеевская обитель бьиа основана преподобным Серафимом Саровским. Этот монастырь принадлежал Нижегородской епархии, но по месту и по внутреннему своему устройству находился в ближайшем отношении к Саровской обители Тамбовской губернии. Виною беспорядков, возникших в Дивеевском монастыре в конце 40–х и начале 50–х годов прошлого столетия, был иеромонах Иоасаф. Считая себя учеником старца Серафима и продолжателем его дела в отношении Дивеевской обители, он начал по своему произволу действовать и распоряжаться в ней, преследуя больше свои интересы, чем интересы монастыря. Его неблагоразумные, а иногда незаконные действия в некоторых отношениях были даже вредны для нравственности сестер этой обители. Особенное своеволие он проявил при происходивших тогда в монастыре выборах новой игумении. Ему не нравилась избранная большинством сестер матушка Елизавета Ушакова, и он старался поставить игуменией Гликерию Лодыженскую. Чтобы достигнуть этой цели, иеромонах Иоасаф привлек на свою сторону Нижегородского преосвященного Нектария, который находился под его влиянием и даже имел его своим духовником. Это‑то дело, усугубленное другими обстоятельствами, и произвело беспорядки в общине, длившиеся довольно долго.
Дело о дивеевских беспорядках дошло до Святейшего Синода, который поручил решить его митрополиту Московскому Филарету. Последний отстранил иеромонаха Иоасафа от служения в Дивеевском монастыре, Гликерию Лодыженскую отставил от начальствования в обители, а саму обитель изъял из ведения и подчинения власти Нижегородского епископа на несколько месяцев и передал в ведение преосвященного Феофана. Синод поддержал это.
«Дивеевское дело» принесло много огорчений епископу Феофану. Когда Дивеевский монастырь был передан в его ведение, то все свои заботы и усилия он употребил на то, чтобы прекратить продолжавшиеся в монастыре волнения и восстановить в нем порядок. Прежде всего он позаботился о законном избрании новой игумении, и большинством голосов была избрана монахиня Елизавета Ушакова, которая была утверждена в этой должности Святейшим Синодом. Вследствие беспорядков монастырь оказался в тяжелом материальном положении, и преосвященный Феофан позаботился об удовлетворении его нужд.