Хронологически первыми были исследования Эйнштейна по молекулярной физике (начало им было положено в 1902 году), посвященные проблеме статистического описания движения атомов и молекул и взаимосвязи движения и теплоты. В статье 1905 год «О движении взвешенных в покоящейся жидкости частиц» он с помощью статистических методов показал, что между скоростью движения взвешенных частиц, их размерами и коэффициентами вязкости жидкостей существует количественное соотношение, которое можно проверить экспериментально. Эйнштейн придал законченную математическую форму статистическому объяснению этого явления, представленному ранее польским физиком М. Смолуховским. Закон броуновского движения Эйнштейна был полностью подтвержден в 1908 году опытами французского физика Ж. Перрена. Работы по молекулярной физике доказывали правильность представлений о том, что теплота есть форма энергии неупорядоченного движения молекул. Одновременно они подтверждали атомистическую гипотезу, а предложенный Эйнштейном метод определения размеров молекул и его формула для броуновского движения позволяли определить число молекул.
Если работы по теории броуновского движения продолжили и логически завершили предшествовавшие работы в области молекулярной физики, то работы по теории света, тоже базировавшиеся на сделанном ранее открытии, носили поистине революционный характер. В своем учении Эйнштейн опирался на гипотезу, выдвинутую в 1900 году М. Планком, о квантовании энергии материального осциллятора. Но Эйнштейн пошел дальше и постулировал квантование самого светового излучения, рассматривая последнее как поток квантов света, или фотонов (фотонная теория света). Это позволяло простым способом объяснить фотоэлектрический эффект — выбивание электронов из металла световыми лучами, явление, обнаруженное в 1886 году Г. Герцем и не укладывавшееся в рамки волновой теории света. Девять лет спустя предложенная Эйнштейном интерпретация была подтверждена исследованиями американского физика Милликена, а в 1923 году реальность фотонов стала очевидной с открытием эффекта Комптона (рассеяние рентгеновских лучей на электронах, слабо связанных с атомами). В чисто научном отношении гипотеза световых квантов составила целую эпоху, без нее не могли бы появиться знаменитая модель атома Н. Бора (1913) и гениальная гипотеза «волн материи» Луи де Бройля (начало 1920-х годов).
В том же 1905 году была опубликована работа Эйнштейна «К электродинамике движущихся тел». В ней излагалась специальная теория относительности, которая обобщала ньютоновские законы движения и переходила в них при малых скоростях движения ^ << с). В основе теории лежали два постулата: специальный принцип относительности, являющийся обобщением механического принципа относительности Галилея на любые физические явления (в любых инерциальных, т. е. движущихся без ускорения системах все физические процессы — механические, электрические, тепловые и т. д. — протекают одинаково), и принцип постоянства скорости света в вакууме. Это привело к ломке многих основополагающих понятий (абсолютность пространства и времени), установлению новых пространственно-временных представлений (относительность длины, времени, одновременности событий). Минковский, создавший математическую основу теории относительности, высказал мысль, что пространство и время должны рассматриваться как единое целое (обобщение евклидова пространства, в котором роль четвертого измерения играет время). Разным эквивалентным системам отсчета соответствуют разные «срезы» пространства-времени.
Исходя из специальной теории относительности, Эйнштейн в том же 1905 году открыл форму взаимосвязи массы и энергии. Из нее следует, что любой перенос энергии связан с переносом массы. Эта формула трактуется также как выражение, описывающее «превращение» массы в энергию. Именно на этом представлении основано объяснение так называемого «дефекта массы». В конце 1909 года Эйнштейн получил место экстраординарного профессора теоретической физики Цюрихского университета. Здесь он преподавал только три семестра, затем последовало почетное приглашение на кафедру теоретической физики Немецкого университета в Праге. Исходя из своего принципа относительности, он в 1911 году в статье «О влиянии силы тяжести на распространение света» заложил основы релятивистской теории тяготения, высказав мысль, что световые лучи, испускаемые звездами и проходящие вблизи Солнца, должны изгибаться у его поверхности. Таким образом, предполагалось, что свет обладает инерцией и в поле тяготения Солнца должен испытывать сильное гравитационное воздействие. Летом 1912 года Эйнштейн возвратился в Цюрих, где в Высшей технической школе была создана кафедра математической физики. Здесь он занялся разработкой математического аппарата, необходимого для дальнейшего развития теории относительности. В этом ему помогал его соученик Марсель Гросман. Плодом их совместных усилий стал труд «Проект обобщенной теории относительности и теории тяготения». В Берлин Эйнштейн прибыл в апреле 1914 году, будучи уже членом Академии наук (1913), и приступил к работе в созданном Гумбольдтом университете — крупнейшем высшем учебном заведении Германии. Здесь он провел 19 лет — читал лекции, вел семинары, регулярно участвовал в работе коллоквиума, который во время учебного года раз в неделю проводился в Физическом институте.