Още като студент, с група млади художници и литератори, основава „Дружество на веселяците“. Въпреки постоянното си безпаричие дьо Костер е бил вечен „веселяк“, така както нашият Алеко Константинов е наричал себе си „щастливец“. Впрочем и в участта и в живота, и в творческия темперамент, че дори и в литературните произведения на двамата големи писатели съществуват немалко сходни черти, които заслужават задълбочено изследване.
Първите си стихове Шарл дьо Костер чете пред своите съмишленици, а първият му печатан разказ се появява през 1850 година в списание „Ревю Белж“. Това е новелата „Мохамед“.
През 1856 година дьо Костер започва да издава заедно с художника Фелисиен Ропс сатиричния седмичник „Юйленспихел“ (така се произнася на нидерландски името на знаменития шегобиец, което на български под руско влияние е станало „Уленшпигел“). Скоро вестникът се превръща в трибуна на белгийската антиклерикална и антиреакционна интелигенция. От неговите страници дьо Костер воюва с разложението сред духовенството, лицемерния морал на едрата буржоазия, алчността на богатите, хищната природа на индустриалците. Започнал с демократичните настроения на дребнобуржоазните млади либерали, дьо Костер преминава все по-подчертано на страната на работниците, чиито борби открито подкрепя. В едно свое писмо той подчертава:
Ако търсим топлина, младежко веселие, въодушевление, сила, можем да ги намерим още само сред онези, които носят работническа блуза и имат мазоли на ръцете.
В 1858 година излиза на бял свят първата книга на Шарл дьо Костер, „Фламандски легенди“. Тя е написана на старофренски и съдържа четири легенди, чиято тема е заета от старинни предания. Първата, „Братята с охранена муцуна“, възкресява езическите обреди, които са били повод за пищни гощавки. Втората, „Бланш, Клер и Кандид“, разказва борбата на три благочестиви девици с изкушенията, светската суета и злото. Третата, „Сир Халевин“, описва злодеянията на рицаря-звяр, сеещ навред смърт и злини. Четвъртата, „Сметсе Смее“, е малък шедьовър и предвестник на „Тил Уленшпигел“. Неин герой е селски ковач, който става жертва на богатите и от неволя се принуждава да продаде душата си на дявола, ала успява да надхитри сатаната и да си разплати сметките с всички, които са му напакостили.
През 1860 година дьо Костер е назначен в „Архивите на кралството“ и остава на служба до 1864 година. Този период е особено плодотворен за писателя, защото му позволява да се запознае основно с далечното минало на своята родина.
В 1861 година дьо Костер издава сборника „Брабантски разкази“. Той е написан на съвременен френски език и се състои от седем разказа, чиято тематика е почерпана от тогавашното буржоазно общество.
В края на 1867 година излиза от печат основното му творение „Тил Уленшпигел“, написано на леко архаизиран френски, примесен с фламандски думи, изрази, дори фразеологически конструкции.
През 1870 година дьо Костер е назначен за професор по френска литература във Военната академия, ала службата не разрешава финансовите му затруднения.
В 1872 година писателят поднася на читателите романа „Сватбено пътешествие“, в който се опитва да проследи лостовете, движещи семейството в буржоазното общество. Но макар да сочи пагубната роля на материалните интереси за брачната хармония, авторът се поддава на тогавашната мода и завършва повествованието с идилично тържество на чистата любов.
В 1874 година по лавиците на книжарниците се промъква почти незабелязано пътеписната книга „Зеландия“, където дьо Костер предава впечатленията си от едно свое пътуване из нидерландските земи.
През 1878 година той отпечатва драмата „Стефани“, написана още в 1853–55 година и в която авторът издига глас на протест срещу потисничеството.
Животът на Шарл дьо Костер е бил вечна борба с немотията и враждебността. В едно кралство, където църквата е всесилна, а едрият капитал контролира дори културния живот на страната, всеки, който бичува недъзите на обществото, е гледан с лошо око. Огорчен, отблъснат, оклеветен, преждевременно съсипан, създателят на Великия хьоз, „веселякът“, който сътворява първия национален шедьовър на белгийската литература, умира на 7 май 1879 година в Иксел, без дори да е навършил петдесет и три години.