В последние годы жизни Казот увлекся мистическими идеями и стал членом одного из тайных обществ, получивших с середины XVIII в. широкое распространение в Европе, в особенности во Франции, под названием "масонских орденов". Общества эти преследовали просветительные и политические цели, заменяя политические партии и открытую борьбу против феодального режима, невозможную в условиях абсолютистского государства. Они создавали видимость социального равенства своих членов, противопоставляя сословному "общечеловеческое", и окружали себя таинственной обрядностью, частично заимствованной из средневековых книг по магии. Членами различных масонских орденов накануне Французской революции были многие выдающиеся писатели, ученые и будущие политические деятели - от герцога Филиппа Орлеанского, ближайшего родственника короля, до Кондорсе и Робеспьера.
С другой стороны, внутри масонства существовали течения, неудовлетворенные вероучением господствующей церкви, которые пытались заменить ее обряды и верования магическим ритуалом, обещавшим "посвященным" возможность "непосредственного" общения с миром духов и подчинения его власти человека.
Одним из таких тайных обществ, получивших общее название "иллюминатов" (буквально - "озаренных"), была секта мартинистов, последователей португальского теософа Мартинеса Паскуалиса. С ними и сблизился Казот в середине 1770-х годов. Биографическая легенда связывает его вступление в тайное общество с выходом в свет повести "Влюбленный дьявол" (1772). Вскоре после появления этой книги к Казоту якобы явился незнакомец, молчаливо приветствовавший его условным знаком тайного братства. В ответ на недоуменный вопрос писателя он пояснил, что считал его "одним из наших", то есть посвященных в тайный ритуал и философское учение своей секты, ибо то и другое получило достаточно верное отражение во "Влюбленном дьяволе". При этом незнакомец угрожал Казоту суровой карой за разглашение тайн ордена. Завязавшаяся затем беседа будто бы имела своим следствием "обращение" писателя в новую веру.
Если подлинные обстоятельства, приведшие Казота в секту мартинистов, остаются до конца невыясненными, то с гораздо большей определенностью можно установить время и причины его расхождения с ними. Оно последовало в самом начале революции из-за несогласия с политическими воззрениями мартинистов. Тогдашний глава секты Сен-Мартен и его последователи приветствовали революцию, возлагая на нее надежды социального преобразования общества в духе их идей. Казот же оставался до конца приверженцем монархии и даже пытался с помощью эмигрантских аристократических кругов организовать побег Людовика XVI (летом 1792 г.). Его письма попали в руки революционных властей, он был арестован, судим и казнен 24 сентября 1792 г.
Гибель на эшафоте, а также усиленные занятия мистикой и связь с тайными сектами и отдельными лицами, пользовавшимися репутацией "ясновидцев", послужили поводом для биографической легенды, которая окружила имя Казота романтическим ореолом и принесла ему в XIX в., в эпоху романтизма, едва ли не большую известность, чем его литературное творчество. Речь идет о знаменитом "пророчестве" Казота, впервые опубликованном в 1806 г. в "Посмертных сочинениях" его младшего современника, писателя Лагарпа (см. приложение II). Достоверность этого пророчества довольно рано подверглась сомнению; уже в середине XIX в. его подлинность была полностью отвергнута, и оно было отнесено к числу литературных мистификаций, широко распространенных в эпоху романтизма. Новейшие исследователи, в целом принимая эту точку зрения, вносят, однако, в нее некоторые поправки: опираясь на свидетельства лиц, общавшихся с Казотом в предреволюционные годы, они полагают, что мистически настроенный писатель, искренне считавший себя "ясновидцем", мог действительно высказывать в самой общей форме свои суждения о надвигающемся социальном перевороте и тех грозных последствиях, которые он нес с собой для тех, кто так или иначе был связан со старым режимом. Собственная судьба Казота, как и судьба других, более или менее известных лиц, дали затем Лагарпу конкретный материал для "Пророчества", сочиненного им уже после событий 1792-1793 гг. Этот эффектный и впечатляющий рассказ, построенный по принципу нарастающего драматизма - от непринужденно-легкомысленной салонной болтовни к зловещим прорицаниям и заключительному торжественно-библейскому иносказанию - пользовался широкой популярностью как у французских читателей, так и за границей. Одно из свидетельств тому - известное стихотворение Лермонтова "На буйном пиршестве задумчив он сидел..."
Литературная деятельность Казота началась в 1740-х годах, сразу по приезде в Париж. Его первые произведения - "Кошачья лапка" (1741) и "Тысяча и одна глупость" (1742) написаны в модном для того времени жанре волшебной сказки и выдержаны в манере рококо. Для них характерно обращение к условной восточной экзотике и фантастике с довольно ощутимым налетом эротики.
Отъезд на Мартинику прервал литературные занятия Казота, лишь во время кратковременного приезда во Францию в 1752 г. он принимает участие в развернувшемся тогда споре о преимуществах французской или итальянской музыки (так называемая "война буффонов"). В этом споре Казот выступил сторонником французской музыки и противником Руссо, защищавшего итальянскую.
По возвращении с Мартиники Казот пробует свои силы в разных жанрах; он пишет басни в моралистически-назидательном духе, шуточную поэму "Новая Рамеида", посвященную его другу, племяннику известного композитора Рамо (впоследствии изображенному Дидро в его знаменитом диалоге), вместе с драматургом Седеном - либретто комической оперы "Сабо" (1768); данью начавшему входить в моду "жанру трубадур" явилась поэма на средневековый сюжет из эпохи крестовых походов "Оливье" (1763). Вышедший в 1767 г. роман "Импровизированный лорд" носит на себе явные следы влияния "Новой Элоизы" (хотя к воззрениям и личности Руссо Казот по-прежнему относился враждебно). Между 1778-1788 гг. написан роман "Ракель или Прекрасная иудейка", описывающий трагическую историю любви испанского короля Альфонса VIII к еврейской девушке (сюжет, в дальнейшем обработанный в драме Грильпарцера "Еврейка из Толедо" и в наши дни в романе Фейхтвангера "Испанская баллада"). Последнее произведение Казота "Продолжение 1001 ночи" (1788-1789) вновь возвращает нас к условной восточной экзотике традиционного жанра волшебной сказки. Впрочем, в наиболее значительной из этих сказок - "Истории Мограби" Казот использует подлинные арабские фольклорные источники, вкладывая в них излюбленную морально-философскую идею иллюминатов об извечной борьбе доброго и злого начал.