Лидеры Союза, однако, возражали против поспешного переезда в какую-либо второстепенную столицу, поскольку опасались, что это могло ослабить и дезориентировать все движение. Они также справедливо полагали, что австрийцы не смогут оборвать все связи с организацией. Последовали затяжные переговоры, и к апрелю 1915 года так или иначе большинство австро-украинских противоречий было разрешено. Союзу разрешили остаться в Вене и гарантировали годовую субсидию в 100 тысяч крон наряду с такой же суммой, предоставляемой Германией. Все равно отношения Союза с Веной оставались натянутыми, и все же было принято решение перевести штаб-квартиру в Берлин. Нет никаких свидетельств какого-либо недопонимания или соперничества на данном этапе между Австрией и Германией в украинском вопросе. Выбор Берлина отражал надежды Союза на лучшее понимание его программы в Германии, так же как и веру в то, что будущее восточных территорий будет решаться скорее в Берлине, чем в Вене.
Разрыв с Веной, однако, не означал, что Союз полностью свернул свою деятельность на территории Австро-Венгрии. В целом ему больше пришлось сотрудничать с Берлином. С германской помощью были запущены вскоре новые программы и проекты, которые Австро-Венгрия также считала себя обязанной поддерживать, часто с опозданием и преодолевая недовольство.
Деятельность Союза можно условно разделить на пять направлений: 1) информационная и политическая работа на территории центральных держав и нейтральных государств; 2) пропагандистская деятельность на Восточном фронте, направленная в первую очередь на украинских военнослужащих царской армии; 3) работа с украинцами-военнопленными в Германии и Австрии; 4) разведывательная деятельность и «специальные мероприятия» за линией фронта; 5) работа на украинских территориях, оккупированных Германией и Австрией (в частности, Холмская область).
Кроме штаб-квартиры в Вене или Берлине Союз имел во время войны два информационных центра в Швейцарии, а также располагал временными офисами в Швеции, Норвегии, Румынии, Италии, Болгарии, Турции, Великобритании и США. Он не только готовил пропагандистские материалы на языках этих стран, но также на венгерском, чешском, хорватском и русском языках. Но наиболее впечатляющей была деятельность Союза в центральных державах. Помимо изложения «Пяти основных украинских тезисов» он публиковал материалы, служившие основой для аналогичных германских и австрийских публикаций. Официальным печатным органом Союза выступал «Вестник Союза освобождения Украины» на немецком и украинском языках. Судя по сведениям, полученным из австрийского источника, Союз за четыре года своего существования опубликовал около 150 материалов — книг, памфлетов, периодических изданий.
Вклад Союза в разведывательную деятельность и специальные мероприятия немцев и австрийцев за линией фронта, видимо, был крайне незначительным. Австрийцы первыми стали проводить работу, связанную с направлением в Россию пропагандистов с целью революционизирования украинских масс. К декабрю 1914 года линию фронта пересекли только три человека. Данных о результатах этого «эксперимента» не имеется. На этом этапе войны Вена также участвовала в осуществлении так называемого «турецкого проекта». Проект предусматривал высадку отряда украинских добровольцев численностью в 500 человек на северном побережье Черного моря (в качестве одного из районов операции предполагалась Кубань). Берлин и Вена разрабатывали этот план совместно, но он так и не был реализован. Данный план не вызывал у лидеров Союза особого энтузиазма. Они доказали невозможность организовать такой отряд из-за отсутствия подготовленных людей. В равной степени сыграло свою роль отчуждение между Веной и Союзом, наметившееся к концу 1914 года и продолжавшееся до 1917-го.
В 1916 году немцы оказали помощь Союзу в направлении через линию фронта нескольких пропагандистов. Нет сведений о том, что в тот период немцы финансировали другие мероприятия подобного рода. Таким образом, Союз фактически утратил связь с русской Украиной. Надежный источник Союза сообщает только об одном человеке, который совершил за время войны две поездки из Украины в Германию. Незадолго до русской революции немцы вновь попытались воспользоваться помощью украинцев в осуществлении специальных мероприятий за линией фронта. В январе 1917 года военное министерство рейха начало вербовку украинских военнопленных для проведения пропагандистских и подрывных операций в тылу противника. Часть этого контингента предназначалась для отправки туда под видом беженцев, инвалидов или пользуясь каким-то другим прикрытием. Неизвестно, осуществились ли подобные мероприятия в действительности и предлагались ли они немцами. Очевидно, весь этот план провалился из-за отсутствия энтузиазма со стороны руководителей Союза.