В 1921 г. не стало Адольфа Штёра, деятельность которого в течение Первой мировой войны обеспечивала непрерывность развития научной, критичной философии. Таким образом освободилось и второе профессорское кресло кафедры натуральной философии — кафедры Э. Маха и Л. Больцмана. Первое кресло не было занято еще со смерти Фридриха Йодля в 1914 г. Весной 1921 г. Ган окончательно вернулся в Вену в качестве полного профессора математики в университете. Он стремился продолжить дискуссии прото-кружка, начавшиеся до войны, и стал бороться за назначение Морица Шлика (14.04.1882—22.06.1936) на должность профессора кафедры натуральной философии. Несмотря на значительное сопротивление, его усилия оказались успешными, и в 1922 г. М. Шлик стал преемником Маха и Больцмана. В инаугурационной речи по поводу вступления в должность Шлик выразил свою приверженность новому научному духу в натуральной философии. Он считал необходимым сохранить дух Маха и Больцмана в Вене, несмотря на различие политических позиций их последователей, и поэтому смог возглавить Общество Э. Маха, основанное в 1928 г.
Сразу же после своего приезда в Вену Шлик организовал неформальную дискуссионную группу из математиков, обсуждавших его хорошо посещаемые лекции. Тематический спектр университетских лекций Шлика в период формирования Венского кружка варьировался от основного предмета натуральной философии (включая введение в теорию относительности Эйнштейна), истории философии (Шопенгауэра, Ницше, современная философия) до философии морали, логики, эпистемологии и философии истории. С одной стороны, такое преподавание соответствовало традиционным канонам философского образования; с другой стороны, это соответствовало понятию Шлика о фундаментальной философии, которая объединяла конкретные философские области (философию истории, языка, религии, морали, красоты и природы) под руководящим началом современного естествознания. Девиз, характеризующий его воззрения до конца 1920-х гг., он провозгласил в своей инаугурационной речи: «Практически вся философия — это натуральная философия».
В то же время Ганс Ган, разделяющий воззрения Шлика, в своих лекциях пропагандировал современную математику и логику, отражая результаты собственных дискуссий с Больцманом, Гильбертом, Клейном и Минковским. Темами лекций были дифференциальное и интегральное исчисления, теория функций, элементарная математика и Булева алгебра. Ган вел семинар по «Principia Mathematical Рассела и Уайтхеда, который посещали Курт Рейдемайстер и Леопольд Виеторис. По настоянию Г. Гана на должность внештатного профессора по геометрии на математическом факультете Венского университета был назначен немецкий математик К. Рейдемайстер (1892—1972), специалист в области оснований геометрии и комбинаторной логики, сыгравший до начала 1925 г. важную роль в формировании Венского кружка.
В 1924 г. ученики М. Шлика Ф. Вайсман и Г. Фейгль предложили своему учителю организовать постоянный «вечерний кружок» вместе с Г. Ганом. Таким образом, через два года после назначения Шлика на должность профессора на кафедре Э. Маха образовался Венский кружок. Он объединил не только известных ученых таких, как М. Шлик, Г. Ган, В. Крафт, Ф. Франк, О. Нейрат, Ольга Ган-Нейрат и Г. Гомперц, но также студентов и аспирантов. Состав отражал дух плюрализма и равенства, свойственный кружку. В первые годы участниками кружка были Г. Фейгль, Ф. Вайсман, Р. Карнап, Бела Юхос, Генрих Нейдер, Жозеф Шехтер, Э. Цильзель, Роберт Ньюман, математики К. Менгер, К. Гёдель, Густав Бергман, Генрих Лёви, Теодор Радакович, Ф. Кауфман и совсем молодые студенты Эгон Брюнсвик, Роз Рэнд, Марсел Наткин, Вальтер Холличер и др. После 1924 г. и вплоть до 1936 г. (в течение 12 лет!) встречи Венского кружка проходили регулярно, по четвергам.
К. Менгер вспоминал, что Мориц Шлик был центральной фигурой всех заседаний; он зачитывал письма из переписки с Расселом и Эйнштейном, фрагменты текстов для обсуждения, анонсировал новые публикации, представлял иностранных гостей, именно он был инициатором обсуждений и нахождения идеального равновесия различных точек зрения. На протяжении тех лет, в течение которых К. Менгер участвовал в работе Кружка, дискуссии никогда не касались политических или экономических проблем; даже ярые приверженцы тех или иных политических взглядов никогда не высказывали их на заседаниях Кружка.
Главным же создателем общественного мнения для Венского кружка, как и для прото-кружка, был Г. Ган — постоянный докладчик на конференциях, со-автор манифеста Венского кружка, автор своего собственного полемического памфлета в духе защиты научного мировоззрения и постоянный лектор Общества Э. Маха.