Во второй половине VI в. до н. э. пунийцы распространяют свою власть на Сардинию, к концу столетия подчинив себе значительные территории на юге и юго-западе острова. Об общем размере земель, входящих к этому времени в карфагенскую державу, дает представление первый договор с римлянами (Полибий, III, 22, 4–13), заключенный в 509 или 508 г. до н. э. Договор провозглашал дружбу между римлянами и карфагенянами, а также их союзниками на следующих условиях: римлянам запрещалось проникать дальше Прекрасного мыса (высказывалось мнение, что он находился на средиземноморском побережье Испании, однако большинство исследователей локализуют его в Северной Африке), кроме как по причине бури или войны, оставаться там дольше пяти дней, и если вести торговлю, то только через карфагенского представителя. Власть Карфагена признавалась в отношении Ливии и Сардинии, где римлянам также полагалось торговать в присутствии посредника пунийцев, и части Сицилии, где условия считались равными. Карфагенянам, в свою очередь, запрещалось основывать колонии на территории Лациума и вести войну с союзниками римлян.
Суммируя эти и другие известные данные, территорию карфагенской державы в конце VI в. до н. э. можно представить следующим образом. Это североафриканское побережье к юго-востоку от Карфагена, ограниченное т. н. Филоновыми алтарями к востоку от Лептиса, Эбес, несколько колоний к западу от города, часть Сицилии (очевидно, юг и запад) и Сардиния, вернее, ее прибрежная полоса и, вероятно, южная и юго-западная части внутренних районов острова, отделенных от удерживаемых сардами земель системой крепостей и валов.
Это время (конец VI в. до н. э.) отмечено новым столкновением карфагенян с греческими поселенцами на Сицилии и на подступах к Испании. В 510 г. до н. э. на северном берегу Сицилии, между Панормом и Солунтом, высадился со своими спутниками спартанский царевич Дориэй и основал там колонию Гераклею. В последовавшей за этим борьбе спартанцы на первых порах побеждали, но впоследствии были разбиты, а сам Дориэй погиб. Очередным противником карфагенян на Сицилии стал Гелон, захвативший власть в Сиракузах в 485 г. до н. э. Об этой войне известно до крайности мало, предполагается, что победа осталась за карфагенянами.
В это время на Пиренейском полуострове продолжавшие набирать силу фокейские греки в союзе с государством Тартесс предприняли активное наступление на финикийские колонии, осадив Гадес, который вынужден был просить о помощи карфагенян. Помощь опоздала, так как жители Гадеса сумели дать отпор своими силами, но, проникнув под благовидным предлогом на вожделенное испанское побережье, пунийцы не торопились уходить и сами захватили Гадес, а вслед за ним и другие финикийские колонии на юге Испании.
Рубеж VI–V вв. до н. э. ознаменован взятием под контроль карфагенянами Гибралтарского пролива. Дальнейшему расширению их влияния в Испании воспрепятствовали фокейцы, в первую очередь жители Массилии, которым вскоре после 485 г. до н. э. удалось разбить пунийский флот в битве при Артемисии.
Новое вмешательство Карфагена в 480 г. до н. э. в сицилийские междоусобицы закончилось битвой при Гимере, в которой пунийская армия под командованием Гамилькара была полностью уничтожена сиракузским тираном Гелоном, после чего карфагеняне еще долго не решались возобновить какие-либо активные действия на Сицилии.
Неудачи преследовали пунийцев и на новом этапе войны с африканскими племенами, в результате чего Карфагену вновь в конце VI – начале V в. до н. э. пришлось выплачивать дань. Перелом наступил только после 480 г. до н. э., в результате усилий целой плеяды карфагенских полководцев – сыновей и племянников погибшего при Гимере Гамилькара (сына Магона). Дань была отменена, а к середине V в. до н. э. владения Карфагена на североафриканском побережье простирались до самого Гибралтарского пролива. Теперь пунийцы обладали значительным фондом плодороднейших земель и могли сами с избытком обеспечивать себя продовольствием.