В 1934 году Фукс начал готовить докторскую диссертацию по физике в Бристольском университете и защитил ее в декабре 1936 года. Там же, в Бристоле, молодой физик принимал активное участие в деятельности созданной советской разведкой организации «Общество культурных связей с Советским Союзом». Среди всего прочего в «Обществе» происходили театрализованные постановки спектаклей по материалам Московских политических процессов, прославляющих мудрость и «пролетарское милосердие» вождя всех народов товарища Сталина. В этих спектаклях Фукс играл роль советского генпрокурора Вышинского, «обвиняя подсудимых», по словам одного из очевидцев, «с такой холодной злобой, которой никак нельзя было предположить в столь тихом и скромном молодом человеке». Именно на пике артистического успеха Клауса Фукса и завербовала советская разведка.
В 1937 году Фукс перешел работать в лабораторию Макса Борна в Эдинбургском университете, где оставался до мая 1940 года, когда его вместе со многими другими «вражескими инородцами» уволили с работы и интернировали во время истерии с «Пятой колонной», последовавшей за разгромом Франции. Проведя семь месяцев в заключении на острове Мэн и в Канаде, Фукс в конце года был освобожден, а в мае 1941 года немецкий ученый Рудольф Пейерлс, тоже беженец, пригласил его в Бирмингемский университет заниматься «военными разработками».
Получив без особого труда допуск от МИ-5, Фукс стал работать над совершенно секретным проектом под кодовым наименованием «Тьюб эллойз» по разработке и созданию атомной бомбы.
К этому времени Фукс потерял связь с советской разведкой, но в конце 1941 года, когда части вермахта подступали к Москве, Фукс разыскал в Лондоне некоего Юргена Кучински, руководителя немецкого коммунистического подполья в Англии, давно превратившегося в один из филиалов нелегальной советской разведки, и попросил его переправить русским то, что ему стало известно о планах создания атомной бомбы. Кучински связал Фукса с офицером ГРУ Симоном Кремером, работавшем «под крышей» военного атташата советского посольства в Лондоне. Он представился Фуксу как «Александр». Позднее Фукса передали другому связному советской разведки — женщине, которую он знал под именем «Соня».
Ценность поставляемых Фуксом сведений заключалась не столько в технических деталях, сколько в том, насколько далеко ушли в своих исследованиях американцы и англичане. К началу 1942 года Фукс получил доступ к секретным американские докладам по ядерным исследованиям. 3 декабря 1943 года Фукс в составе английской делегации отправился в Америку к коллегам из проекта «Манхэттен». Перед отъездом Фукс получил от «Сони» инструкции, как вступить в контакт с его «американским куратором — „Раймондом“». Он не знал, что ГРУ передала его агентуре НКГБ. «Раймонд» (Гарри Голд), родившийся в Швейцарии в семье евреев-эмигрантов из России, был в трехлетием возрасте перевезен родителями в США и с 1936 года работал на НКВД в качестве шпиона и связного. Фукс встретился с «Раймондом» в начале 1944 года в Нью-Йорке. «Раймонд» позднее (на допросах в ФБР) вспоминал, что был поражен устрашающим потенциалом информации, которую передавал ему Фукс.
В августе 1944 года Фукса направили в совершенно секретную атомную лабораторию в Лос-Аламосе, где работали уже двенадцать Нобелевских лауреатов, собирая атомную бомбу.
Вся важная информация, добываемая Фуксом, передавалась в НКГБ, но он даже не подозревал, что был далеко не единственным советским шпионом в Лос-Аламосе. За несколько дней до Фукса в Лос-Аламос прибыл Давид Грингласс, двадцатидвухлетний коммунист, рядовой армии США. Он был механиком, в чью задачу входили изготовление и обслуживание различного оборудования для разработки атомной бомбы. Грингласс, по его собственным словам, был «хорошим коммунистом» и просто боготворил старшего брата своей жены Юлиуса Розенберга, члена шпионской группы НКГБ в Нью-Йорке.
В январе 1945 года, будучи в отпуске в Нью-Йорке, Грингласс передал Розенбергу несколько эскизов вспомогательного оборудования к атомной бомбе. Когда в июне Гарри Голд прибыл для встречи с Фуксом, он побывал и у Грингласса, получил от него новые материалы и передал ему заклеенный конверт с пятьюстами долларами. Анатолий Яковлев, куратор Голда от НКГБ, работавший под «крышей» советского консульства в Нью-Йорке, называл поставляемые Гирглассом разведданные «очень качественными и ценными», приказал выдать шпиону еще двести долларов. Информация Грингласса действительно была очень важна для советской разведки, поскольку она, во-первых, подтверждала сведения Фукса, а во-вторых, потому что в ней сообщались технические детали, о которых Фукс просто не знал.