Отложив дела юриста, Г. Лэйярд дважды, в 1840 и в 1842 годах, совершает за свой счет поездки на Ближний Восток.
Последняя поездка убедила его в возможности приступить к археологическим раскопкам. Но где взять деньги на это? Ему приходит мысль обратиться к британскому послу в Османской Турции С. Каннингу. Посол смог выделить лишь мизерную сумму, но добился от турецкого султана фирмана на ведение раскопок без согласия местных властей, чинивших всяческие препятствия.
Г. Лэйярд приступает в 1845 году к археологическим раскопкам древнего города Кальху (ныне Нимруд) — второй по счету столицы Ассирии, что находится в 40 километрах на юго-восток от Дур-Шаррукина. Третий день работы принес огромный успех Г. Лэйярду. Арабские рабочие обнаружили глубоко в земле скульптуру льва огромных размеров с человеческой головой. Они в страхе разбежались, и Г. Лэйярду с трудом удалось убедить их продолжать раскопки.
Г. Лэйярда ждала целая серия успехов в 1846 году. Это прежде всего камень из черного базальта, испещренный клинописными надписями и рельефными изображениями. Второе большое открытие в Кальху — стела с изображением ассирийского царя Шамши-Адада V, который правил в IX веке до н. э. Шамши-Адад V носил на короне изображения луны — бога Сина и звезды богини Иштар — Венеры. Кроме этого, на груди у него был крест, что удивило Г. Лэйярда и его коллег. Ведь они думали, что крест — символ христианства, а не язычества. Эти и другие находки Г. Лэйярд тщательно пакует и отправляет в Британский музей. Все это радует археолога, но он понимает, что открытый им город не Ниневия, и поэтому неудержимо стремится к цели. Его притягивает холм Куюнджик — огромная махина 800 метров в длину, 500 метров в ширину и 30 метров в высоту. Именно здесь начал копать П. Ботта, который рыл неглубокие ямы, часто менял места, и всегда неудачно.
Г. Лэйярд приступил к раскопкам в Куюнджике. Имея опыт раскопок в Кальху — Нимруде, он стал делать глубокие траншеи, и успех не заставил долго ждать. Не прошло и месяца, как ему удалось обнаружить 9 дворцовых зал. Тематика барельефов, персонажи людей, животные, птицы, узоры были похожи как братья-близнецы на барельефы Кальху — Нимруда. Тогда он был первым европейцем, ступившим ногой во дворцы Ашшурнасирпала II, Салманасара III. И теперь в Куюнджике Г. Лэйярд ступил первым во дворцы Синахериба, Шамши-Адада V и Ашшурбанипала. Ассирийский царь Синахериб (705–681 годы до н. э.) не хотел иметь столицей Ассирии город Кальху и решил перенести ее в Ниневию. При нем некогда маленькая захолустная деревушка Ниневия, основанная в V тысячелетии до н. э., была превращена в столицу великого государства древности — Ассирии. Вокруг Ниневии он воздвиг огромную стену 30 метров высотой, 13 километров длиной с 15 воротами. Перед каждыми из них он поставил скульптуры быков с крыльями и человеческой головой, чтобы они охраняли покой и безопасность его избранницы — Ниневии. Позаботился он и о том, чтобы воды Тигра не заливали в период паводков столицу. Для этой цели берега его прочно укрепили огромными каменными глыбами и плитами. А в город пустили реку Хосар, что протекала рядом по 16 каналам. Пусть она поит сполна жителей, деревья и парки холодной горной водой, но не заливает их. Город и улицы строились и прокладывались по особым, утвержденным царем планам. Главную улицу он назвал Царской. Она была широкая и прямая. Вдоль нее были посажены многочисленные деревья, и вела она к его дворцу, который насчитывал 80 помещений, не считая комнат для слуг.
Таким образом, Ниневия была найдена, и сделал это Г. Лэйярд и его ученик X. Рассам.
В благодарность за оказанную помощь и отличную работу учитель берет с собой ученика в Англию для получения образования в Оксфорде, а сам в 1847 году спешит в Лондон, в Британский музей, чтобы сделать доклад об открытии Ниневии перед членами Британского королевского общества. Те встречают открытие Г. Лэйярда с энтузиазмом, ассигнуют большие суммы на продолжение раскопок, рекомендуют ему издать книгу по этому вопросу. В 1848 году Г. Лэйярд опубликовал свои воспоминания о раскопках в книге «Ниневия и ее остатки», которая в последующие годы была переведена на многие языки мира.
Еще несколько лет Г. Лэйярд проводит на Востоке, в Древнем Двуречье, но в 1851 году заболевает и навсегда расстается с лопатой и киркой археолога. Теперь он только пишет книги и занимается дипломатической и политической деятельностью. Его даже выбирают в английский парламент, потом министром по делам строительства.