В результате сложившейся ситуации святитель Лука решил оставить активную медицинскую деятельность и направить все силы на управление епархией, которая после войны была в полном упадке. Несмотря на преклонный возраст и подорванное десятилетиями ссылок и тюрем здоровье (в частности, частичную потерю зрения), святитель часто сам ездил по приходам для ознакомления с приходской общиной и состоянием храмов.
Так, например, в 1947 году владыка объехал 50 приходов епархии из 58, повсюду служил и проповедовал. В отчете за этот год святитель писал о том, что Крымская епархия одна из самых бедных: бытовые условия многих священников плачевны и нетерпимы, их доходы менее чем нищенские. У священника ялтинской церкви сумма доходов едва покрывала скромный постный стол, а на одежду и обувь ничего не оставалось. Многие священники вследствие такого положения вынуждены были наниматься на тяжелые черные работы. Жилищные условия духовенства также были довольно тяжелыми. Среди церковных старост было много воров, расхищавших церковные доходы. По отзывам крымских старожилов, религиозность русского населения Крыма всегда была низкая, и церкви поддерживались главным образом греками и болгарами, которые во время войны были выселены из Крыма. Верующих отвлекали от Церкви запрещением учителям и школьникам ходить в храм. Над школьниками, посещавшими церкви, издевались, на родительских собраниях всячески высмеивались верующие. Плохо обстояли дела с церквами Крымской епархии. Уполномоченные по делам религии писали о том, что многие церкви в Крыму давно бы перестали существовать, если бы архиепископ Лука не поддерживал их материально, не переводил бы священников в пустующие храмы. Но положение с кадрами в епархии было катастрофическое, священников не хватало. Священников же из других епархий в Крыму не прописывали, и они вынуждены были уезжать, духовных школ в епархии не было, и богословский уровень подготовки священнослужителей оставлял желать лучшего.
С помощью указов святитель старался повысить духовный уровень священнослужителей, давая распоряжение служить ежедневно даже в сельских храмах. «Если будет знать верующий народ, что каждое утро открыт храм, что даже при невозможности ежедневно совершать в нем Божественную литургию читаются в нем часы и служится обедница, то сила Божия упрочит благочестие, привлечет в храмы все больше людей, видящих, что священник каждый день молится о них», — писал святитель духовенству епархии.
В годы управления Крымской епархией Высокопреосвященнейший Лука произнес большую часть своих проповедей. Он начал проповедовать еще в Ташкенте, но по причине ареста и ссылки многие годы вынужден был молчать. Однако с весны 1943 года, когда в Красноярске открылся храм, и до конца жизни архиепископ Лука проповедовал неустанно: писал проповеди, произносил их, правил, рассылал листки с текстом по городам страны. «Считаю своей главной архиерейской обязанностью везде и всюду проповедовать о Христе», — говорил он. По тем временам проповеди архипастыря были очень смелыми. Он открыто и безбоязненно высказывал свои мысли по актуальным вопросам: «Теперь у нас Церковь отделена от государства. Это хорошо, что государство не вмешивается в дела Церкви, но в прежнее время Церковь была в руках правительства, царя, а царь был религиозным, он строил церкви, а теперь такого правительства нет. Наше правительство атеистическое, неверующее. Осталась теперь горсточка верующих русских людей, и терпят беззакония другие… Вы скажете, правительство вам, христианам, нанесло вред. Ну что же, да, нанесло. А вспомните древние времена, когда ручьями лилась кровь христиан за нашу веру. Этим только и укрепляется христианская вера. Это все от Бога».
Проповеди святителя составляют 12 томов. В 1957 году в Московской Духовной Академии была создана специальная комиссия под председательством профессора гомилетики протоиерея Александра Ветелева для изучения проповедей святителя Луки. В заключении комиссии было сказано, что проповеди архиепископа Луки, его труд «Дух, душа и тело» представляют исключительное явление в современной церковно-богословской литературе, а святитель был удостоен звания почетного члена Московской Духовной Академии. Сам святитель писал, что проповедями будут пользоваться только в библиотеке Академии, они не увидят свет до изменения отношения правительства к Церкви. В наши дни, к великой радости верующих, труды святителя стали доступны широкому кругу читателей.