В самом начале его святительства по его благословению был создан Печеникский девичий монастырь, и он сам освятил храм этой обители в честь Успения Пресвятой Богородицы. В 1694 году по его благословению был основан Любецкий скит в двух верстах от Любеча; в 1694 году святитель освятил в Домницком мужском монастыре храм в честь Рождества Пресвятой Богородицы, а летом 1695 года — величественный храм в честь Пресвятой Богородицы, построенный на вершине горы Болдинской, близ древнего Ильинского монастыря. При святителе Феодосии в Черниговской епархии замечается особый подъем в усилении иночества. Святитель уделял также большое внимание духовенству и был строго разборчив при выборе кандидатов священства. Он особенно покровительствовал черниговским духовным школам, приглашал в них из Киева ученых монахов, среди которых был святой Иоанн (Максимович), будущий митрополит Тобольский, сделавшийся впоследствии помощником и преемником святителя и устроителем черниговских духовных школ. К нему часто обращались за помощью и советом не только православные, но и лица других исповеданий.
По преставлении преосвященного Лазаря (3 сентября 1693 г.) управление Черниговской епархией святителем Феодосием продолжалось недолго. Чувствуя приближение смерти, он вызвал к себе в Чернигов наместника Брянского Свенского монастыря святого Иоанна (Максимовича) и возвел его из иеромонаха в архимандрита Черниговского Елецкого монастыря. В новом архимандрите он заранее готовил себе преемника. 5 февраля 1696 года святитель Феодосий скончался и был погребен в Черниговском кафедральном Борисоглебском соборе, за правым клиросом, в особо сделанном для того склепе. Впоследствии его преемник святитель Иоанн (Максимович) построил над его гробом кирпичный свод с хвалебной надписью в стихах в благодарность за чудесное исцеление от тяжкой болезни. С тех пор благоговейное почитание святителя Феодосия становилось все распространеннее.
О необычной скромности святителя Феодосия, как особом благодатном даровании, свидетельствовала вся его подвижническая жизнь и сокровенная помощь тем, кто возносил ему молитвы.
В 1895 году ввиду того, что в православном народе все более и более возрастала и утверждалась уверенность в святости святителя Феодосия через совершавшиеся у гроба его чудесные исцеления, Святейший Синод нашел благовременным приступить к необходимым распоряжениям для удостоверения о нетлении тела святителя Феодосия и о чудесных действиях, совершающихся при гробе его над верующими. Ближайшее обследование сего дела Святейший Синод возложил на преосвященного Иоанникия, митрополита Киевского, и местного епископа Антония, которые, присоединив к себе викария Черниговской епархии епископа Питирима, ректора Черниговской семинарии, члена Киевской Духовной Консистории протоиерея Преображенского и двух протоиереев из местного соборного причта, 5 июля 1895 года прибыли в пещеру при Борисоглебском храме Черниговского кафедрального собора и по совершении здесь панихиды по святителю Феодосию произвели подробное освидетельствование гроба, одежд и самого тела святителя Феодосия. Тело святителя благодатью Божией сохранилось нетленным, несмотря на пребывание в течение двухсот лет в пещере Борисоглебского храма, не отличающейся притом сухостью. Независимо от сего, преосвященные Иоанникий и Антоний вместе с другими означенными духовными лицами, пригласив лиц, испытавших на себе или на своих сродниках чудесные исцеления заступлением святителя Феодосия по молитвенном призывании благодатной его помощи, собрали от них под присягой показания о действительности совершившихся над ними чудотворений. Таких событий было обследовано ими 49.
И в 1896 году по определению Священного Синода святитель Феодосий был причислен к лику святых, нетленное тело его было признано святыми мощами, было положено составить ему особую службу, а до времени составления отправлять ему службу общую святителям, память же святителя праздновать как в день преставления — 5/18 февраля, так и в день открытия его мощей — 9/21 сентября.