После возвращения из Испании Брем поселился в Лейпциге и стал заниматься литературным трудом. Он писал статьи для очень популярного журнала «Die Gartenlaube». Эти статьи сделали Брема известным, так как он сумел придать привлекательность и даже поэтический оттенок своим очеркам о жизни животных. В значительной степени на основании наблюдений, сделанных в Испании, братья в соавторстве с отцом опубликовали очень ценную статью «Орлы-ягнятники и их жизнь». Конечно, яркие поэтические описания царственной птицы принадлежат в этой книге Альфреду.
Вскоре А. Брем получил возможность совершить путешествие в Норвегию и Лапландию. Суровая, величественная природа фиордов и шхер далекого Севера произвела на него сильнейшее впечатление, особенно шумные птичьи базары. С энтузиазмом отдался он орнитологическим наблюдениям, уделяя больше всего внимания незнакомым птицам, не встречающимся ни в средней Европе, ни в Африке. Вернувшись в Лейпциг, описал свои впечатления в ярком очерке «Lapplands Vogelberge».
Брем обладал изумительным даром чувствовать красоту и постепенно смог стать выдающимся стилистом — настоящим художником слова, способным представить на страницах яркие, красочные образы живой природы. Потребность в доступной форме передать свои знания широким кругам любителей природы побудила Брема написать большую популярную книгу «Жизнь птиц». В этой книге в виде художественных очерков он дал характеристики наиболее интересных представителей преимущественно среднеевропейской орнитофауны. По словам последующих исследователей, у Брема «всем птицам свойствен характер; существуют веселые, печальные, честные, вороватые, благородные и подлые, прямодушные и лукавые птицы». Книга вышла в свет в Лейпциге в 1861 году, в день 74-летия отца и учителя автора — Христиана Людвига Брема.
Несмотря на видимые литературные успехи, Брем решил упрочить свое материальное и общественное положение. Он поступил преподавателем географии в частную мужскую гимназию. Это дало ему возможность обзавестись семьей: в 1861 году молодой ученый женился на Матильде Рейц, сделавшейся до конца дней верной спутницей жизни. Она посильно участвовала в путешествиях и очень дорожила его славой писателя и ученого.
Счастье благоприятствовало Брему, в скором времени он мог снова поехать в Африку. Организаторы грандиозной охотничьей экспедиции в предгорьях Абиссинии пригласили участвовать в ней Брема, как опытного путешественника и натуралиста. Он был даже командирован вместе с молодой женой для выбора подходящего района охоты и разбивки постоянного лагеря. Так что медовый месяц молодые провели весьма экзотично: в Африке на подступах к Абиссинии.
Стоянку для лагеря Брем выбрал на плато Менда. Богатая и разнообразная природа этой местности позволила охарактеризовать ее как африканскую Швейцарию. Здесь Брем ознакомился с жизнью африканских горных животных и сделал множество новых интересных наблюдений. К сожалению, натуралисту не повезло: он снова схватил малярию и, немного подлечившись, вынужден был вернуться в Лейпциг.
Уже через год, в 1863 году, обработав результаты поездки в Абиссинию, он опубликовал книгу «Ergebnisse einer Reise nach Habesch». В книге, восхищаясь необыкновенным богатством флоры Абиссинии, автор глубоко сожалеет о том, что мало знаком с ботаникой и поэтому не может подробно описать богатую и разнообразную растительность этой страны. Зато Брем поместил большой материал об образе жизни млекопитающих и птиц. Эти страницы читались зоологами всех стран с большим интересом. В том же году он написал вместе со своим лейпцигским другом натуралистом Россмеслером книгу «Лесные животные», которая была переведена на русский язык.
Работа над этими двумя книгами навела Брема на мысль создать большую научно-популярную сводку о жизни представителей всех классов животного царства. Так было начато издание самого большого сочинения Брема «Жизнь животных». В качестве соавторов Брем привлек двух известных зоологов — Ташенберга, который взялся за написание статей о насекомых и паукообразных, и Оскара Шмидта, которому достались низшие беспозвоночные. Успеху этого сочинения способствовали многочисленные прекрасные иллюстрации. Первый том появился в 1863 году, а полностью объемное шеститомное сочинение вышло только в 1869 году.
Во время работы над первым томом Брему было предложено место директора зоологического сада в Гамбурге. Лучшего директора трудно представить: обширная эрудиция, большой опыт в содержании и приручении диких животных, личные связи — все это создавало блестящую репутацию Брему в глазах членов «Зоологического общества», фактически владевших зоопарком. И для Брема, трудившегося над первыми томами «Жизни животных», посвященными млекопитающим и птицам, эта должность была интересна. Через его руки проходили сотни редких экзотических животных, привозимых кораблями изо всех стран света в большой порт Гамбург, и частично оседавших в зоопарке, где ученый мог вести над ними наблюдения.