Брем проработал в зоопарке три года, поставив его на образцовую высоту. Из-за разногласий с членами «Зоологического общества» он вынужден был покинуть зоопарк в Гамбурге. Но вскоре переехал в Берлин, куда был приглашен, чтобы организовать в городе аквариум с морской и пресной водой.
В 1864 году он пережил большое горе: на 78-м году жизни умер обожаемый им отец. Эта смерть очень сильно повлияла на душевное состояние Брема.
В 1869 году вышел последний шестой том «Жизни животных». Этот главный труд ученого сыграл огромную роль в популяризации зоологии во всем образованном мире. Он прославил автора на весь мир и вскоре был переведен на все европейские языки (первый полный русский перевод был сделан в 1870 году). Еще при жизни Брема вышло второе издание.
В этом же году был открыт и Берлинский аквариум. Настоящий зоологический сад в центре большого города сделался одним из самых популярных учреждений Берлина. На его территории кроме аквариума были созданы террариум, в котором содержались крокодилы, черепахи, змеи, и виварий, в больших светлых клетках распевали сотни самых разнообразных птиц. Громадный опыт по содержанию в неволе птиц позволил Брему опубликовать в 1870–1875 годах двухтомную сводку «Птицы в неволе». Сочинение сделалось настольной книгой для всех любителей птиц и послужило популяризации любительского занятия — содержания птиц в неволе.
В 1874 году Брем покинул место директора аквариума. И до конца жизни уклонялся от служебных постов. Успех «Жизни животных» и других книг давал ему солидный доход, и он жил как свободный художник, временами выступая с публичными лекциями.
В 1876 году Брему представилась возможность совершить путешествие в Россию и таким образом посетить страну, фауна которой была ему совсем не известна. Общество по изучению северных полярных стран предложило ему участвовать в экспедиции для исследования западной Сибири. Интересно, что среди прочих экспедицию щедро финансировал иркутский купец А. М. Сибиряков.
Путешественники 19 марта приехали в Нижний Новгород, оттуда по льду Волги на тройках они прибыли в Казань, где задержались на несколько дней. Из Казани маршрут привел их в Пермь, потом через Екатеринбург и Тюмень — в Омск, откуда по Иртышу они добрались до Семипалатинска. В течение нескольких месяцев Брем со своими спутниками исследовали среднеазиатские степи до горных цепей Алатау, причем сделали небольшую прогулку в Китай, за русскую границу. Затем они объехали значительную часть западной Сибири до берегов Карского моря.
Все путешествие длилось шесть месяцев. Сделанные наблюдения представляли для Брема значительный интерес. Он обогатил свой опыт натуралиста близким знакомством с жизнью зверей и птиц за полярным кругом, в тайге, в среднеазиатских степях и прилегающих к ним горах. Эта экспедиция дала богатый материал по этнографии многих народов, проживающих на территории той части России. Брем считал путешествие по России самым интересным в своей жизни и собирался издать подробный дневник. Но вместо этого он выпустил только несколько ярких очерков: «Путешествие по Сибири», «Тундра и ее животный мир», «Азиатская степь и ее жизнь», «Лес, дичь и охотничий промысел Сибири». Полное описание сибирского путешествия было дано спутником Брема — Отто Финшем, его объемистая, чрезвычайно интересная книга была издана в русском переводе под заглавием «Путешествие в Западную Сибирь д-ра О. Финша и А. Брема».
Едва отдохнув от сибирского путешествия, неутомимый Брем предпринял новое. На этот раз он поехал недалеко — в южную Венгрию, эту обетованную страну всякого орнитолога. Путешествуя на пароходе по Дунаю, посетил знаменитую колонию цапель на острове Адони, дремучие леса Кескенде, необозримые болота Хулло и живописные Голубые горы. Конечно, по сравнению с сибирским путешествием, поездка по Дунаю была для Брема лишь увеселительной прогулкой.
В 1878 году Брем получил от австрийского императора орден Железной Короны, который давал права дворянства, а в следующем году — командорские кресты испанского ордена Изабеллы и португальского ордена — св. Иакова. Кроме того, Брем был награжден большой золотой медалью за особые научные заслуги и неоднократно избирался членом различных ученых обществ.