У Дашковой был уже опыт участия в литературно-философском журнале “Невинное упражнение” (издание 1763 года при Московском университете), где был опубликован ее перевод “Опыта о епическом стихотворстве, из сочинений г. Вольтера” (в 1781 году он был напечатан отдельным изданием); в других номерах этого журнала можно также встретить ее переводы сочинения К. А. Гельвеция “Об уме”.
При Академии наук вышли в свет с 1786 года еще два периодических издания: “Новые ежемесячные сочинения” (по 1796 год, в 21 части), “Российский феатр, или Полное собрание всех российских феатральных сочинений” (по 1794 год, в 43 частях) — здесь печатались произведения русских драматургов: И. А. Крылова, А. И. Клушина, И. Ф. Богдановича. В 39-й части “Российского феатра” была опубликована трагедия Я. Б. Княжнина “Вадим Новгородский”. Екатерина II, усмотревшая в ней пропаганду революционных идей, приказала уничтожить и отдельное издание трагедии, и ее текст, вырезанный из “Российского феатра”. Дашкова вспоминала в “Записках”: “...ко мне явился генерал-прокурор Сената Самойлов с упреком от имени императрицы, что я напечатала эту пьесу Княжнина...”. Екатерина II и лично вопрошала Екатерину Романовну: “...что я вам сделала, что вы распространяете произведения, опасные для меня и моей власти?.. Знаете ли... что это произведение будет сожжено палачом”. Снова были испорчены отношения между ними.
А ведь так славно все шло: императрица была вполне довольна деятельностью Дашковой на посту директора Академии наук, проявившей настоящий организаторский “гений”. Екатерина II даже поддержала идею княгини о создании научного центра по изучению русского языка и литературы.
Екатерина Романовна как-то, прогуливаясь с императрицей в саду Царского Села, выразила удивление, что императрица, будучи сама писательницей и любя наш язык, не основала еще Российской Академии, необходимой нам, так как в то время в России не было ни установленных грамматических правил, ни словарей; было засилье иностранных терминов и слов, хотя соответствующие им русские выражения были гораздо сильнее и ярче. Дашковой и было поручено разработать план учреждения Академии русской словесности, используя опыт иностранных академий. Ее план и был утвержден как продуманный и окончательный устав новой Академии, президентом которой она была назначена 21 октября 1783 года.
В программной речи председателя Российской Академии Е. Р. Дашкова определила основные направления ее работы: “Сочинение грамматики и словаря — да будет первым нашим упражнением”. Не менее важным она считала изучение древнерусских литературных памятников: “Многоразличные древности, рассыпанные в пространствах отечества нашего, обильные летописи, дражайшие памятники деяний праотцев наших, каковыми немногие из существующих ныне европейских народов поистине хвалиться могут, предоставляют упражнениям нашим обширное поле...”.
В конце речи она заверила слушателей: “Будьте уверены, что я всегда гореть буду беспредельным усердием, истекающим из любви моей к любезному отечеству, ко всему тому, что сему нашему обществу полезно быть может, и что неусыпною прилежностью буду стараться заменить недостатки моих способностей...”.
Дашкова строго следовала поставленным задачам. С присущей ей энергией она взялась за создание словаря, раскрывающего богатство национального русского языка. Она привлекла в Российскую Академию крупнейших ученых: представителей гуманитарных и естественных наук, переводчиков и способных учеников Академической гимназии — с 1783 по 1796 годы было избрано 78 действительных ее членов. В составлении словаря приняли участие виднейшие писатели XVIII века: Д. И. Фонвизин, Г. Р. Державин, И. Н. Болтин, И. И. Лепехин, И. А. Крылов. Дашкова при поддержке ученых создала три отдела: грамматический, объяснительный и редакционный. Сама она собрала более семисот слов на буквы “Ц”, “Ш”, “Щ”. При выработке правил правописания Екатерина Романовна предложила следовать “Российской грамматике” М. В. Ломоносова. (По ее непосредственному поручению в 1784—1787 гг. было подготовлено к изданию Полное собрание сочинений М. В. Ломоносова в 6 томах.)
“Словарь Академии Российской, производным порядком расположенный” после тщательной подготовки был издан в 6 частях с 1789 по 1794 год. Словарь включил в себя более 40 тысяч слов, расположенных в словопроизводном этимологическом порядке. Этот первый толковый и нормативный словарь положил начало русской лексикографии и стал выдающимся научным трудом конца XVIII века. Он был высоко оценен и современниками, и потомками. “Полный словарь, изданный Академией, — говорил в 1818 году Н. М. Карамзин при избрании его в члены Российской Академии, — принадлежит к числу тех феноменов, коими Россия удивляет внимательных иноземцев; наша, без сомнения, счастливая судьба во всех отношениях есть какая-то необыкновенная скорость; мы зреем не веками, а десятилетиями”.