Самые значительные работы Бове были связаны с реконструкцией центра Москвы, которая осуществлялась по плану Комиссии для строения. Участие Бове в создании ансамбля центра Москвы — одна из самых ярких страниц в творческой биографии мастера.
Первые работы Бове были связаны с реконструкцией Красной площади, одной из самых древних площадей города, центра его торговой и общественной жизни. Застроенная в XVIII веке лавками, она оказалась обособленной от Кремля и собора Василия Блаженного, издавна входивших в ансамбль площади. Во время пожара 1812 г. и взрыва Кремля Красная площадь претерпела большие разрушения. Уже в начале 1814 г. Бове представил в комиссию проект перестройки Красной площади, в котором стремился подчеркнуть ее парадное значение как главной площади города, связывающей Кремль с намечаемым новым центром Москвы — системой площадей, расположенных полукольцом вокруг Кремля и Китай-города. В ансамбль площади Бове включил исторические памятники — кремлевскую стену со Спасскими и Никольскими башнями и Покровский собор (Василия Блаженного), освобожденные от позднейшей застройки. Для расширения площади был засыпан идущий вдоль стены ров и уничтожены земляные укрепления, потерявшие свое оборонное значение, вдоль стены устроен бульвар и проезд к набережной Москвы-реки.
Бове составляет проект восстановления Никольской башни, сильно разрушенной во время взрыва Арсенала, восстанавливает старинные постройки с северной стороны площади — Присутственные места, Воскресенские ворота, здание городской думы и магистрата, которые вертикалями своих башен гармонировали с архитектурой Кремля.
Ансамбль площади должно было украсить перестроенное по проекту Бове здание Торговых рядов, идущее вдоль площади. Бове сохранил в своем проекте характер старой постройки, но придал ей большую величественность. Особенно парадно решает Бове центр здания: его повышенный объем украшен двенадцатиколонным монументальным портиком и увенчан куполом. Хотя этот замысел Бове не был целиком осуществлен, Красная площадь после реконструкции стала самой большой и красивой площадью Москвы. "И ныне, — писали современники, — Красная площадь составляет одно из примечательных мест столицы… Давно не оглашается она криком наказуемого преступника, здесь нет теперь народных собраний, но она также многолюдна: с утра до вечера видны здесь пестрые толпы народа. С противоположной стороны Кремля обстроена в 1786 году Торговыми рядами… Новые Торговые ряды имеют хорошую форму, особенно прикрытые 1815 года колоннадою, они составляют отличное наружное украшение площади… Сии Торговые ряды придают много красоты Красной площади".
В 1818 г. на Красной площади был поставлен памятник К. Минину и Д. Пожарскому работы скульптора И..П. Мартоса. Памятник установили первоначально в центре площади, ближе к Торговым рядам, так что поднятая рука Минина указывала прямо на Кремль.
Ансамбль, задуманный Бове, выходил за пределы Красной площади: предполагалось построить Средние и Нижние торговые ряды и этой единообразной застройкой целых кварталов связать Красную площадь с Китай-городом. Эта идея Бове получила свое осуществление только во второй половине XIX века, когда были построены новые Торговые ряды. Однако общий замысел ансамбля, разработанный Бове, сохранился и поныне.
Несмотря на значительные размеры, Красная площадь не отвечала требованиям, которые предъявлялись к центру сильно выросшего города. Поэтому комиссия решила расширить исторически сложившийся центр Москвы путем создания новой парадной площади, органически связанной с Кремлем. Такую площадь, "первейшую… по устроению и пространству", выдержанную в духе регулярных планов русского классицизма, предполагалось создать перед зданием Петровского театра. К проектированию Театральной площади (ныне площадь Свердлова) Бове был привлечен в 1816 г.; в течение ряда лет над ней работали московские и петербургские архитекторы и инженеры. Окончательный проект площади, подписанный Бове, был утвержден в Петербурге в 1821 г. Площадь имела вид прямоугольника, ограниченного по продольной оси четырьмя симметрично стоящими зданиями и разделенного проездом на две равные части. На продольной оси площади, в глубине ее, располагалось здание Петровского театра. С противоположной стороны, под углом к Китайгородской стене, чтобы не нарушить правильной геометрической формы площади, был разбит сквер.