Первой крупной работой, принесшей славу молодому зодчему, было восстановление здания Московского университета. Это здание — крупнейший центр русского просвещения — сильно пострадало во время пожара! сгорели все перекрытия, деревянные лестницы, были уничтожены актовый зал, библиотека и музей. Пять лет обгорелый остов стоял в центре Москвы, и только в 1817 г. было принято решение об отпуске средств на его восстановление. Тогда же Д. И. Жилярди был назначен архитектором университета.
По проекту организованной в 1813 г. в Москве Комиссии для строения университет, как и другие монументальные здания, расположенные вокруг Кремля, должен был войти в парадную застройку центра Москвы.
Под руководством Д. И. Жилярди были проведены большие строительные работы; без изменений остались лишь объем здания, планировка основных залов и обработка стены дворового фасада. Учитывая градостроительную роль университета, Жилярди внес значительные изменения в решение главного фасада — он придал ему более торжественный, полный героического пафоса облик. Жилярди пошел по пути укрупнения масштаба основных членений и деталей здания. Вместо характерной для классицизма конца XVIII века обработки стен лопатками или пилястрами, он подчеркнул гладь стены, значительно усилил монументальность форм и пластику портика, применив дорический ордер с мощными каннелированными стволами колонн, массивным фронтоном и антаблементом. В обновленном облике сооружения зодчий стремился подчеркнуть идею торжества наук и искусств, достигнуть органического сочетания архитектуры, скульптуры и живописи.
Теме искусства посвящен прекрасный барельеф фасада, изображающий девять муз, — работа скульптора Г. Т. Замараева, выполненная им в содружестве с Д. Жилярди (как и остальные скульптурные и живописные работы).
С исключительным мастерством перестроил зодчий актовый зал, поражающий необычной формой грандиозной конхи. Полукольцо ионической колоннады зала поддерживает хоры, выделяясь на фоне росписи степ и потолка, исполненных художником Ульделли по рисункам Жилярди. Привлекает внимание развернутый под хорами фриз с обобщенным изображением деятелей науки, а завершает всю композицию росписи потолка группа Аполлона и муз над окнами.
5 июля 1819 года в актовом зале состоялось торжественное открытие обновленного здания университета. В речах профессоров, в стихах звучали слова гордости и радости за успехи быстрого возрождения города, хвала возобновленному "Минервину храму".
* * *В 1817 г. старший Жилярди, Иван Дементьевич, проработавший в России двадцать восемь лет, уехал лечиться на родину, а вскоре, в 1818 г., из-за старости и плохого здоровья был отчислен совсем. После его отъезда на должность архитектора Воспитательного дома был назначен его сын, Дементий Иванович Жилярди. Наряду с работой по восстановлению университета и текущими строительно-монтажными и ремонтными работами по дому Жилярди привлекается к выполнению более значительных заданий.
В 1818 г. ему поручают перестройку Вдовьего дома в Кудрине и здания Екатерининского училища на Екатерининской площади. Над приспособлением этих зданий для указанных учреждений до Д. И. Жилярди работал его отец, но он не внес, однако, в них существенных изменений, Перед Д. И. Жилярди встала задача увеличить объем зданий и придать им представительный вид, отвечающий архитектуре новых общественных сооружений Москвы.
Вдовий (бывш. Инвалидный) дом сгорел в 1812 г. При перестройке Жилярди включил старый дом в состав правого крыла нового здания. (Очертания старого дома с двумя выступами видны со стороны двора.) Разновременность правой и левой частей здания скрывает сделанная Жилярди надстройка третьего этажа и объединивший два крыла мощный портик-лоджия. Его глубокая светотень, усиленная контрастом с плоскостью боковых стен, выразительная пластика гладких стволов большого дорического ордера «держат» композицию протяженного здания. Строительство Вдовьего дома было закончено в 1823 г.
Перестраивая здание Екатерининского училища (ныне ЦДСА на площади Коммуны), расположенного в глубине участка, Жилярди «прикрыл» его измельченный фасад монументальным десятиколонным портиком, поднятым на высокую аркаду нижнего этажа. При капитальной перестройке и расширении здания, осуществленными Жилярди в 1826–1827 гг., были пристроены сильно вынесенные вперед крылья, образовавшие глубокий парадный двор.